ISO 6962:1982
(Main)Standard method for testing the long term alpha irradiation stability of solidified high-level radioactive waste forms
Standard method for testing the long term alpha irradiation stability of solidified high-level radioactive waste forms
Specifies a method designed to check the long-term stability of a solid to alpha disintegration by detection of all modifications in the properties of an irradiated sample. The solid is borosilicate glass or, as an alternative, ceramics or glass-ceramics and a two-phase mixture of glass beads dispersed in a metal matrix, made from adequate (stable) fission product elements spiked with appropriate tracers.
Méthode normalisée d'essai de la stabilité à long terme à l'irradiation alpha des formes de déchets solidifiés de haute activité
General Information
Relations
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Standards Content (Sample)
International Standard
6962
INTERNATIONAL ORGANIZATION FOR STANDARDIZATION*MEXAYHAPOCHAR OPI-AHM3ALWI fl0 CTAH~APTbl3A~l4l4.ORGANISATION INTERNATIONALE DE NORMALISATION
Standard method for testing the long term alpha
irradiation stability of solidified high-level radioactive
waste forms
Mthode normalis&e d ’essai de Ia stabilit6 2 long terme 2 l ’irradiation alpha des formes de dkchets solidifies de haute activitg
First edition - 1982-05-01
Ref. No. lSO6962=1982(E) I
U DC 621.039.7
radioactive materials, wastes, tests, irradiation, stability, measurement, leaching, density measurement,
Descriptors : radiation sources,
radioactivity, dosimetry.
Price based on 8 pages
---------------------- Page: 1 ----------------------
Foreword
ISO (the International Organization for Standardization) is a worldwide federation of
national Standards institutes (ISO member bedies). The work of developing Inter-
national Standards is carried out through ISO technical committees. Every member
body interested in a subject for which a technical committee has been set up has the
right to be represented on that committee. International organizations, governmental
and non-governmental, in liaison with ISO, also take part in the work.
Draft International Standards adopted by the technical committees are circulated to
the member bodies for approval before their acceptance as International Standards by
the ISO Council.
International Standard ISO 6962 was developed by Technical Committee ISO/TC 85,
Nuclear energy, and was circulated to the member bodies in January 1980.
lt has been approved by the member bodies of the following countries :
South Africa, Rep. of
Austria Hungary
Belgium Italy Sweden
Brazil Japan Switzerland
Canada Mexico Turkey
Czechoslovakia Netherlands United Kingdom
Egypt, Arab Rep. of New Zealand
USA
Finland Philippines USSR
France Poland
Germany, F. R. Romania
No member body expressed disapproval of the document.
0 international Organkation for Standardkation, 1982
Printed in Switzerland
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INTERNATIONAL STANDARD ISO 6962-1982 (El
Standard method for testing the long term alpha
irradiation stability of solidified high-level radioactive
waste forms
3 Principle
0 Introduction
id is the best form in which to Because most of the atom displacements are caused by the
lt is generally agreed that a sol
store or dispose of the highly radio-active waste (High Level recoiling actinide nuclei, external radiation with a-particles is
Waste : HLW) from the fir ‘st Stage of a nuclear fuel not considered a satisfactory Simulation. A satisfactory simula-
will usually be in the form of tion however is as follows : a Sample of the candidate solid is
reprocessing plant. This solid
made up in a realistic manner using the proper concentrations
blocks weighing several hundred kilograms, cast or formed in a
of the fission product elements, although these tan (and, for
steel Container. The material favoured hitherto is a borosilicate
convenience, usually will be) the non-active isotopes. This
glass, but possible alternatives include
Sample is “spiked” or “doped” with a short half-life a-emitter
a) ceramics or glass-ceramics; so that it will receive the same number of a-decays per gram in,
say, one year as the actual storage medium will receive over a
much longer time. The important properties of the Sample tan
b) a two-Phase mixture of glass beads dispersed in a metal
matrix. then be examined for changes.
The solid will receive a large dose of radiation of every kind and lt should be noted that it is the detection of any changes in
it is important that this radiation should not significantly alter Sample properties with radiation that is important. The two ISO
leach tests prescribed in 9.1 will adequately detect any signifi-
the properties of the solid for very long periods of time. Thus,
cant changes and so are satisfactory in this context although
proposed compositions must be tested to ensure their radiation
stability. they have only limited environmental significance.
Although the ß-decays of the fission products will far out-
number the a-decays of the incorporated actinides, most of the 4 Methods of test
energy of the ß particles (electrons) is dissipated by ionisation
of the atoms in their path and this will only have a transient
4.1 Calculation of the necessary dose
effect. Almost all the atom displacements in the solid will be
caused by the a-decays, with the recoiling actinide nuclei being
The concentration of the actinides in the particular discharged
responsible for the great majority of these. Thus, it is the
fuel tan be calculated using a Computer Code. The amount of
stability of the solid to cc-decays that must be tested.
these actinides that is or will be incorporated in the high Ievel
waste stream of the reprocessing plant must then be ascertain-
ed. If this information is not available, it should be assumed
1 Scope and field of application
that all the americium and Curium and 0,5 to 1,O % of the
plutonium will be incorporated in the glass. The amount of
This International Standard specifies a method designed to
plutonium left in the waste stream only makes a significant con-
check the long-term stability of a solid to alpha disintegration
tribution to the integrated radiation dose to the solid after
by detection of all modifications in the properties of an
thousands of years; at shorter times 241 Am is the most impor-
irradiated Sample.
tant isotope.
As an example, the number of disintegrations per gram of solid
2 References
has been calculated for a particular set of conditions for
Pressurized Water Reactor waste and this is presented in
ISO 6961, Long-term leach testing of solidified radioactive
annex A and figure 1.
waste forms. 1)
The age of the solid that is to be simulated must then be
ISO 6969, Soxhlet leach test procedure for testing of solidified
decided. lt is recommended that this should be at least several
radio-active waste products. 1)
thousand years.
1)
At present at the Stage of draft.
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ISO 6962-1982 (EI
4.2 Choice of isotope to use 6 Sample preparation
This tan be checked by, for example, auto-radiography and
2% Pu, 241 Am and 242 Cm and 244 Cm have all been used to
microscopic examination. lt is essential to verify the uniform
Spike simulated radio-active waste glasses. The one Chosen will
distribution of the alpha-dopant in the material. Also, for non-
often depend on availability, but the following criteria must be
vitreous material, the distribution of the actinides in the crystal
considered :
phases must be known and the dopant must distribute in the
same way. Otherwise, a realistic picture of darnage may not be
238 Pu is easier to handle than either Curium isotope;
a)
obtained. This is true because alpha particles (which Cause
ionization) tan penetrate into phases adjacent to the one in
b) the half-lives are :
which the decay takes place. Recoil nuclei, which Cause atomic
displacements, travel very short distances (approximately
23 Pu 87,7 y
100 8) and only result in darnage to the phases in which the
241 Am 433 y
decay ta kes place.
242 Cm 163 d
24-4 Cm 18,l y
Therefore, more Am and Pu must be added for a given
7 Measurements before storage
dose-rate than when Cm is used. For this reason the use of
241 Am is not recommended.
The following measurements should be made on both spiked
and unspiked samples as soon as possible after the specimens
c) Plutonium Oxide is not very soluble in complex
borosilicate glassesl) and 23 Pu is unsatisfactory in this have been prepared.
respect. Autoradiography, on a Sample tut from the interior
of the specimen, should be used to check that there is no
a) Density.
gross Segregation.
b) Leach rate by a short-term method.
Having decided on the required dose, the concentration of the
Chosen isotope needed to produce it in a reasonable time tan
Microscopic examination of a thin section.
Cl
be determined. Again, this must be calculated in each case
since the isotopic purity of the actinide available will vary.
Some illustrative examples are presented in annex B and
X-ray diff raction examination (for other than complete-
d)
shown in figure 2.
ly vi treous materials)
Crushing properties (optional).
e)
5 Sample composition
The techniques to be used are listed in clause 9.
The composition of the test samples should be as near as possi-
ble to that used in the industrial process.
In Order to make the minimum alteration to the solids
8 Storage
chemistry, Cm should be added to the simulated waste instead
of a) other actinides and b) the rare earth elements on an atom
The specimens shall be stored at room temperature for the pre-
for atom basis. Similarly, 2% Pu should replace Ce or U first and
determined period : this will often be a year or more. The
then, if necessary, some of the rare earths.2)
storage shall be in a dry air. Optionally, a second set of
comparison specimens may be stored at some appropriate elevated
Unspiked samples should also be prepared for
temperature.3)
purposes.
1) Usually less than 3 % by weight.
ucts and t 22 % by weight of the rare earths. The concentration of U will
2) This comprises about 9 % by weight of the non-volatile fission prod
vary depending on the efficiency of the reprocessing method used.
3) If waste that has been cooled for several years is to be solidified in large diameter cylinders, then the cooling rate of the solid near the centre of the
lt seems likely, however, that most of the effects of
cylinder will be very slow and holding a Sample at some elevated temperature may be appropriate.
radiation will decrease with increasing temperature so that storing samples at the minimum temperature to be experienced by the solid is the crucial
consideration.
2
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ISO 6962-1982 (El
9 Measurements during and after storage 9.5 Crushing test (optional)
The most important of the solids properties in the storage con-
A crushing test will detect gross changes in the mechanical
text are leach-rate, density, stored energy and structural properties of the solid and also incipient cracking. At present
integrity. In some instances, the release of helium may be
there is no agreed Standard test, but a method that has been
important.
used is described in annex C.
In the present context, it is most important to detect changes
9.6 Helium release (optional)
due to radiation and consequently the same procedure must be
followed before, during and after the storage period and on
If helium (from the a-partic
...
Norme internationale
INTERNATIONAL ORGANIZATION FOR STANDARDIZATIONWV~E~YHAPO~~~AR OPrAHH3AWlR Il0 CTAH~APTl43Al&lM@ORGANISATlON INTERNATIONALE DE NORMALISATION
Méthode normalisée d’essai de la stabilité à long terme à
l’irradiation alpha des formes de déchets solidifiés de
.
haute activité
Standard me thod for testïng the long term alpha irradiation stabifity of solidified high-level radioactive waste forms
Première édition - 1962-05-01
iL CDU 621.039.7
Réf. no : ISO 69624982 (FI
-
ii
Descripteurs : source de rayonnement, matiére radioactive, déchet, essai,
irradiation, stabilité, mesurage, percolation, mesurage de densité,
radioactivité, dosimétrie.
0
cn
Prix basé sur 8 pages
---------------------- Page: 1 ----------------------
Avant-propos
L’ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération mondiale
d’organismes nationaux de normalisation (comités membres de I’ISO). L’élaboration
des Normes internationales est confiée aux comités techniques de I’ISO. Chaque
comité membre intéressé par une étude a le droit de faire partie du comité technique
correspondant. Les organisations internationales, gouvernementales et non gouverne-
mentales, en liaison avec I’ISO, participent également aux travaux.
Les projets de Normes internationales adoptés par les comités techniques sont soumis
aux comités membres pour approbation, avant leur acceptation comme Normes inter-
nationales par le Conseil de I’ISO.
La Norme internationale ISO 6962 a été élaborée par le comité technique ISO/TC 85,
Énergie nucléaire, et a été soumise aux comités membres en décembre 1979.
Les comités membres des pays suivants l’ont approuvée :
Afrique du Sud, Rép. d’ Hongrie Royaume-Uni
Allemagne, R. F. Italie Suède
Autriche Japon Suisse
Belgique Mexique Tchécoslovaquie
Brésil Nouvelle-Zélande Turquie
Canada Pays- Bas URSS
Égypte, Rép. arabe d’ Philippines USA
Finlande Pologne
France Roumanie
Aucun comité membre ne l’a désapprouvée.
0 Organisation internationale de normalisation, 1982
Imprimé en Suisse
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NORME INTERNATIONALE ISO 6962-1962 (FI
Méthode normalisée d’essai de la stabilité à long terme à
l’irradiation alpha des formes de déchets solidifiés de
haute activité
0 Introduction
3 Principe
On admet généralement que la meilleure forme de stockage ou
La plupart des déplacements d’atomes étant dus au recul des
d’élimination des déchets fortement radioactifs au premier noyaux actinides, une irradiation externe par des particules a ne
stade d’une usine de retraitement des combustibles nucléaires constitue pas une simulation satisfaisante. On procéde par con-
est la forme solide. Ce solide se présente actuellement sous la séquent comme suit : on prépare un echantillon du solide envi-
forme d’un bloc pouvant peser plusieurs centaines de sagé en reproduisant de manière réaliste la concentration adé-
kilogrammes, que l’on coule ou que l’on moule dans des quate des éléments des produits de fission; ceux-ci peuvent
réservoirs en acier. Le matériau le plus apprécié est un verre au être (et généralement, pour plus de commodité seront) les iso-
borosilicate, mais des alternatives possibles comprennent : topes non actifs. On ((dope» cèt échantillon avec un émetteur a
à courte période radioactive de facon qu’il reçoive, disons en un
a) des céramiques ou des vitro-céramiques, ou,
an, le même nombre de désintégrations a par gramme que le
milieu réel de stockage sur un temps beaucoup plus long. Les
b) un mélange biphasique de perles de verre dispersées
propriétés importantes de l’échantillon peuvent alors être exa-
dans une matrice métallique.
minées quant à leur modification.
Ce solide va recevoir une forte dose de rayonnements de toutes
A noter que c’est la détection d’une modification quelconque
sortes et il est primordial que cette irradiation n’altére pas de
des propriétés de l’échantillon irradié qui est importante. Les
façon significative ses propriétés pendant de trés longues
deux essais ISO de lixiviation prescrits en 9.1 permettent de
périodes de temps. Ainsi, les compositions proposées. doivent
détecter convenablement toute modification significative. Ils
donc être soumises à l’essai pour vérifier leur stabilité à
donnent donc toute satisfaction dans le contexte considéré,
l’irradiation.
alors qu’ils n’ont qu’une signification limitée quant à I’environ-
nement.
Bien que la désintégration p des produits de fission dépasse de
beaucoup en nombre la désintégration a des actinides
incorporés, la presque totalité de l’énergie des particules p
4 Méthode d’essai
(électrons) se dissipe par ionisation des atomes sur leur
trajectoire; ce facteur n’a donc qu’un effet transitoire. Presque
tous les déplacements d’atomes se produisant dans le solide
4.1 Calcul de la dose nécessaire
résulteront donc des désintégrations a, leur grande majorité
étant attribuable au recul des noyaux actinides. C’est donc la
On peut calculer à l’aide d’un code informatique la concentra-
stabilité du solide aux désintégrations a qu’il convient de
tion en actinides du combustible irradié considéré. II faut
vérifier .
ensuite évaluer la quantité d’actinides déjà incorporés ou à
incorporer au flux de déchets fortement radioactifs de l’usine
de retraitement. Si l’on ne dispose pas de cette information, il
1
Objet et domaine d’application
faut partir de I’hypothése que tout I’américium, tout le curium
et 0,5 à 1 % du plutonium seront incorporés dans le verre. La
La présente Norme internationale spécifie une méthode desti-
quantité de plutonium subsistant dans le flux de déchets
née à vérifier la stabilité à long terme d’un solide aux désintégra-
n’influe de maniere significative que sur la dose de rayonne-
tions alpha, *par detection de toute modification des propriétés
ment absorbée par le solide aprés des milliers d’années. A plus
d’un échantillon irradié.
bréve échéance, l’isotope le plus important est le 241 Am.
2 Références On a calculé à titre d’exemple le nombre de désintégrations par
gramme de solide, dans un ensemble de conditions données,
ISO 6961, Essai de lixiviation de longue durée des formes de de déchets de réacteurs à eau Iégére pressurisée. Ce calcul est
déchets radioactifs solidifitk 1) donné à l’annexe A et à la figure 1.
I S 0 6963, Essai de lixivia tion au Soxhle t des déchets radioactifs
II faut enfin décider de l’âge du solide à simuler. II est recom-
solidifi&. 1)
mandé de choisir au moins plusieurs milliers d’années.
1) Actuellement au stade de projet.
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ISO 6962-1982 (FI
4.2 Choix de l’isotope à utiliser non vitreux, la distribution des actinides dans les phases cristal-
lines doit être connue et le dopant doit se répartir de la même
facon. Si ce n’était pas le cas, une image réaliste du dommage
Le 238 Pu, le 241 Am, le 242 Cm et le 244 Cm ont tous été utilisés
,
ne peut être obtenue. Ceci est vrai, parce que les particules a
pour doper les verres de confinement des déchets radioactifs
(qui causent une ionisation) peuvent pénétrer dans des phases
simulés. Le choix effectué dépend souvent de la disponibilité;
adjacentes à celle où la désintégration se produit. Les noyaux
les critères suivants sont néanmoins à considérer :
de recul, qui causent des déplacements atomiques, parcourent
de faibles distances (environ 100 A) et provoquent seulement
le 238 Pu est plus facile à manipuler que les deux isoto-
a)
un dommage dans les phases où la désintégration a lieu.
du curium;
Pes
b) les périodes radioactives sont :
7 Mesures avant stockage
2% Pu 87,7 ans
241 Am 433 ans
Des mesu res sont à faire sur les échantillons dopés et non
242 Cm 163 jours
dopés dès la fin de leur préparation. Elles portent sur
24-4 Cm 18,l ans
la masse volumique;
a)
Il faut donc pour un débit de dose donné, ajouter par exem-
ple plus d’américium ou de plutonium que de curium. C’est
le taux de lixiviation par une méthode à court terme;
b)
la raison pour laquelle également l’usage du 241 Am n’est
pas recommandé.
c) l’examen au microscope d’une section mince;
c) l’oxyde de plutonium n’est pas très soluble dans les ver-
l’examen de la diffraction des rayons X (pour les matiè-
res borosilicatés complexesl) et le 2% Pu ne convient pas du d)
res autres que complètement vitreuses);
tout à cet égard. Pour vérifier qu’il n’y a pas de ségrégation
globale, il convient de pratiquer une autoradiographie sur
les propriétés de broyage-concassage (facultatif).
une éprouvette découpée à l’intérieur de l’échantillon. e)
Les tech niques à utiliser sont indiquées ci-après (voir liste au
Une fois la dose requise décidée, on peut déterminer la concen-
cha pitre
9).
tration nécessaire de l’isotope choisi donnant cette dose dans
un délai raisonnable. Le calcul se fait là encore, cas par cas, en
raison des variations de pureté isotopique de I’actinide disponi-
ble. Voir exemples en annexe B et la figure 2.
8 Stockage
Les échantillons doivent être stockés à température ambiante
5 Composition de l’échantillon
pendant la période prédéterminée, qui sera souvent d’un an ou
plus. Le stockage doit se faire en air sec. On peut aussi stocker
La composition des échantillons d’essai doit être aussi voisine
une seconde série d’échantillons à une température élevée
que possible de celle des déchets industriels.
appropriée?)
Pour altérer au minimum la chimie des solides, on ajoutera aux
déchets simulés, du curium au lieu a) d’autres actinides et b)
des éléments de terres rares sur la base d’un atome pour un
atome. De la même manière, 2% Pu doit remplacer d’abord Ce
9 Mesures pendant et après stockage
ou U et puis, si nécessaire, certaines terres rares.*)
Les propriétés les plus importantes des solides sur le plan du
On préparera également échantillons non dopés pour per-
des stockage sont : la vitesse de lixiviation, la masse volumique,
mettre les comparaisons l’énergie emmagasinée et l’intégrité structurale. Dans certains
cas, le dégagement d’hélium peut être important.
Dans le présent contexte, il est d’une importance primordiale de
6 Préparation de l’échantillon
détecter les modifications dues au rayonnement et en consé-
quence, il convient de suivre la même procédure avant, pen-
Ceci peut être testé, par exemple, par autoradiographie et exa-
dant et après stockage et sur les échantillons dopés et non
men au microscope. II est essentiel de vérifier la distribution
dopés.
uniforme du dopant a dans le matériau. Ainsi, pour un matériau
Habituellement moins de 3 % en poids.
produits de fission non volati Is et les terres rares environ 22 % en poids. La concentration en U
2) Le cérium comprend environ 9 % en poids des
de la méthode de retraitement utilisée.
variera en fonction de l’efficacité
3) Si les déchets qui ont été stockés pour décroissance pendant plusieurs années doivent être solidifiés dans des cylindres de grand diamètre, la
vitesse de refroidissement du solide au voisinage du centre du solide sera très lente et il peut s’avérer adéquat de conserver un échantillon à tempéra-
ture élevée. II semble néanmoins probable que les effets des rayonnements aillent en s’atténuant lorsque la température augmente, d’où l’importance
de stocker les échantillons à la température minimale qu’a connu le solide.
2
---------------------- Page: 4 ----------------------
ISO 69624982 (F)
9.1 Vitesse de lixiviation
9.6 Dégagement d’hélium (facultatif)
Un essai de lixiviation normalisé ISO (voir ISO 6961) doit être S’il y a dégagement d’hélium dans le solide (provenant des par-
ticules a), il est possible que le conteneur se mette en pression,
mis en route dès que les échantillons sont prêts.
surtout si peu d’espace vide y a été laissé, au-dessus du solide.
L’essai doit être répété à la fin de la période nécessaire de stoc- Ce phénomène s’étudie en stockant un échantillon dans une
capsule étanche à l’hélium. A la fin de la période de stockage,
kage. Si cette dernière est brève, les deux essais peuvent se
recouper dans le temps. Des essais comparatifs doivent égale- on mesure la
...
Norme internationale
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Méthode normalisée d’essai de la stabilité à long terme à
l’irradiation alpha des formes de déchets solidifiés de
.
haute activité
Standard me thod for testïng the long term alpha irradiation stabifity of solidified high-level radioactive waste forms
Première édition - 1962-05-01
iL CDU 621.039.7
Réf. no : ISO 69624982 (FI
-
ii
Descripteurs : source de rayonnement, matiére radioactive, déchet, essai,
irradiation, stabilité, mesurage, percolation, mesurage de densité,
radioactivité, dosimétrie.
0
cn
Prix basé sur 8 pages
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Avant-propos
L’ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération mondiale
d’organismes nationaux de normalisation (comités membres de I’ISO). L’élaboration
des Normes internationales est confiée aux comités techniques de I’ISO. Chaque
comité membre intéressé par une étude a le droit de faire partie du comité technique
correspondant. Les organisations internationales, gouvernementales et non gouverne-
mentales, en liaison avec I’ISO, participent également aux travaux.
Les projets de Normes internationales adoptés par les comités techniques sont soumis
aux comités membres pour approbation, avant leur acceptation comme Normes inter-
nationales par le Conseil de I’ISO.
La Norme internationale ISO 6962 a été élaborée par le comité technique ISO/TC 85,
Énergie nucléaire, et a été soumise aux comités membres en décembre 1979.
Les comités membres des pays suivants l’ont approuvée :
Afrique du Sud, Rép. d’ Hongrie Royaume-Uni
Allemagne, R. F. Italie Suède
Autriche Japon Suisse
Belgique Mexique Tchécoslovaquie
Brésil Nouvelle-Zélande Turquie
Canada Pays- Bas URSS
Égypte, Rép. arabe d’ Philippines USA
Finlande Pologne
France Roumanie
Aucun comité membre ne l’a désapprouvée.
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NORME INTERNATIONALE ISO 6962-1962 (FI
Méthode normalisée d’essai de la stabilité à long terme à
l’irradiation alpha des formes de déchets solidifiés de
haute activité
0 Introduction
3 Principe
On admet généralement que la meilleure forme de stockage ou
La plupart des déplacements d’atomes étant dus au recul des
d’élimination des déchets fortement radioactifs au premier noyaux actinides, une irradiation externe par des particules a ne
stade d’une usine de retraitement des combustibles nucléaires constitue pas une simulation satisfaisante. On procéde par con-
est la forme solide. Ce solide se présente actuellement sous la séquent comme suit : on prépare un echantillon du solide envi-
forme d’un bloc pouvant peser plusieurs centaines de sagé en reproduisant de manière réaliste la concentration adé-
kilogrammes, que l’on coule ou que l’on moule dans des quate des éléments des produits de fission; ceux-ci peuvent
réservoirs en acier. Le matériau le plus apprécié est un verre au être (et généralement, pour plus de commodité seront) les iso-
borosilicate, mais des alternatives possibles comprennent : topes non actifs. On ((dope» cèt échantillon avec un émetteur a
à courte période radioactive de facon qu’il reçoive, disons en un
a) des céramiques ou des vitro-céramiques, ou,
an, le même nombre de désintégrations a par gramme que le
milieu réel de stockage sur un temps beaucoup plus long. Les
b) un mélange biphasique de perles de verre dispersées
propriétés importantes de l’échantillon peuvent alors être exa-
dans une matrice métallique.
minées quant à leur modification.
Ce solide va recevoir une forte dose de rayonnements de toutes
A noter que c’est la détection d’une modification quelconque
sortes et il est primordial que cette irradiation n’altére pas de
des propriétés de l’échantillon irradié qui est importante. Les
façon significative ses propriétés pendant de trés longues
deux essais ISO de lixiviation prescrits en 9.1 permettent de
périodes de temps. Ainsi, les compositions proposées. doivent
détecter convenablement toute modification significative. Ils
donc être soumises à l’essai pour vérifier leur stabilité à
donnent donc toute satisfaction dans le contexte considéré,
l’irradiation.
alors qu’ils n’ont qu’une signification limitée quant à I’environ-
nement.
Bien que la désintégration p des produits de fission dépasse de
beaucoup en nombre la désintégration a des actinides
incorporés, la presque totalité de l’énergie des particules p
4 Méthode d’essai
(électrons) se dissipe par ionisation des atomes sur leur
trajectoire; ce facteur n’a donc qu’un effet transitoire. Presque
tous les déplacements d’atomes se produisant dans le solide
4.1 Calcul de la dose nécessaire
résulteront donc des désintégrations a, leur grande majorité
étant attribuable au recul des noyaux actinides. C’est donc la
On peut calculer à l’aide d’un code informatique la concentra-
stabilité du solide aux désintégrations a qu’il convient de
tion en actinides du combustible irradié considéré. II faut
vérifier .
ensuite évaluer la quantité d’actinides déjà incorporés ou à
incorporer au flux de déchets fortement radioactifs de l’usine
de retraitement. Si l’on ne dispose pas de cette information, il
1
Objet et domaine d’application
faut partir de I’hypothése que tout I’américium, tout le curium
et 0,5 à 1 % du plutonium seront incorporés dans le verre. La
La présente Norme internationale spécifie une méthode desti-
quantité de plutonium subsistant dans le flux de déchets
née à vérifier la stabilité à long terme d’un solide aux désintégra-
n’influe de maniere significative que sur la dose de rayonne-
tions alpha, *par detection de toute modification des propriétés
ment absorbée par le solide aprés des milliers d’années. A plus
d’un échantillon irradié.
bréve échéance, l’isotope le plus important est le 241 Am.
2 Références On a calculé à titre d’exemple le nombre de désintégrations par
gramme de solide, dans un ensemble de conditions données,
ISO 6961, Essai de lixiviation de longue durée des formes de de déchets de réacteurs à eau Iégére pressurisée. Ce calcul est
déchets radioactifs solidifitk 1) donné à l’annexe A et à la figure 1.
I S 0 6963, Essai de lixivia tion au Soxhle t des déchets radioactifs
II faut enfin décider de l’âge du solide à simuler. II est recom-
solidifi&. 1)
mandé de choisir au moins plusieurs milliers d’années.
1) Actuellement au stade de projet.
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ISO 6962-1982 (FI
4.2 Choix de l’isotope à utiliser non vitreux, la distribution des actinides dans les phases cristal-
lines doit être connue et le dopant doit se répartir de la même
facon. Si ce n’était pas le cas, une image réaliste du dommage
Le 238 Pu, le 241 Am, le 242 Cm et le 244 Cm ont tous été utilisés
,
ne peut être obtenue. Ceci est vrai, parce que les particules a
pour doper les verres de confinement des déchets radioactifs
(qui causent une ionisation) peuvent pénétrer dans des phases
simulés. Le choix effectué dépend souvent de la disponibilité;
adjacentes à celle où la désintégration se produit. Les noyaux
les critères suivants sont néanmoins à considérer :
de recul, qui causent des déplacements atomiques, parcourent
de faibles distances (environ 100 A) et provoquent seulement
le 238 Pu est plus facile à manipuler que les deux isoto-
a)
un dommage dans les phases où la désintégration a lieu.
du curium;
Pes
b) les périodes radioactives sont :
7 Mesures avant stockage
2% Pu 87,7 ans
241 Am 433 ans
Des mesu res sont à faire sur les échantillons dopés et non
242 Cm 163 jours
dopés dès la fin de leur préparation. Elles portent sur
24-4 Cm 18,l ans
la masse volumique;
a)
Il faut donc pour un débit de dose donné, ajouter par exem-
ple plus d’américium ou de plutonium que de curium. C’est
le taux de lixiviation par une méthode à court terme;
b)
la raison pour laquelle également l’usage du 241 Am n’est
pas recommandé.
c) l’examen au microscope d’une section mince;
c) l’oxyde de plutonium n’est pas très soluble dans les ver-
l’examen de la diffraction des rayons X (pour les matiè-
res borosilicatés complexesl) et le 2% Pu ne convient pas du d)
res autres que complètement vitreuses);
tout à cet égard. Pour vérifier qu’il n’y a pas de ségrégation
globale, il convient de pratiquer une autoradiographie sur
les propriétés de broyage-concassage (facultatif).
une éprouvette découpée à l’intérieur de l’échantillon. e)
Les tech niques à utiliser sont indiquées ci-après (voir liste au
Une fois la dose requise décidée, on peut déterminer la concen-
cha pitre
9).
tration nécessaire de l’isotope choisi donnant cette dose dans
un délai raisonnable. Le calcul se fait là encore, cas par cas, en
raison des variations de pureté isotopique de I’actinide disponi-
ble. Voir exemples en annexe B et la figure 2.
8 Stockage
Les échantillons doivent être stockés à température ambiante
5 Composition de l’échantillon
pendant la période prédéterminée, qui sera souvent d’un an ou
plus. Le stockage doit se faire en air sec. On peut aussi stocker
La composition des échantillons d’essai doit être aussi voisine
une seconde série d’échantillons à une température élevée
que possible de celle des déchets industriels.
appropriée?)
Pour altérer au minimum la chimie des solides, on ajoutera aux
déchets simulés, du curium au lieu a) d’autres actinides et b)
des éléments de terres rares sur la base d’un atome pour un
atome. De la même manière, 2% Pu doit remplacer d’abord Ce
9 Mesures pendant et après stockage
ou U et puis, si nécessaire, certaines terres rares.*)
Les propriétés les plus importantes des solides sur le plan du
On préparera également échantillons non dopés pour per-
des stockage sont : la vitesse de lixiviation, la masse volumique,
mettre les comparaisons l’énergie emmagasinée et l’intégrité structurale. Dans certains
cas, le dégagement d’hélium peut être important.
Dans le présent contexte, il est d’une importance primordiale de
6 Préparation de l’échantillon
détecter les modifications dues au rayonnement et en consé-
quence, il convient de suivre la même procédure avant, pen-
Ceci peut être testé, par exemple, par autoradiographie et exa-
dant et après stockage et sur les échantillons dopés et non
men au microscope. II est essentiel de vérifier la distribution
dopés.
uniforme du dopant a dans le matériau. Ainsi, pour un matériau
Habituellement moins de 3 % en poids.
produits de fission non volati Is et les terres rares environ 22 % en poids. La concentration en U
2) Le cérium comprend environ 9 % en poids des
de la méthode de retraitement utilisée.
variera en fonction de l’efficacité
3) Si les déchets qui ont été stockés pour décroissance pendant plusieurs années doivent être solidifiés dans des cylindres de grand diamètre, la
vitesse de refroidissement du solide au voisinage du centre du solide sera très lente et il peut s’avérer adéquat de conserver un échantillon à tempéra-
ture élevée. II semble néanmoins probable que les effets des rayonnements aillent en s’atténuant lorsque la température augmente, d’où l’importance
de stocker les échantillons à la température minimale qu’a connu le solide.
2
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ISO 69624982 (F)
9.1 Vitesse de lixiviation
9.6 Dégagement d’hélium (facultatif)
Un essai de lixiviation normalisé ISO (voir ISO 6961) doit être S’il y a dégagement d’hélium dans le solide (provenant des par-
ticules a), il est possible que le conteneur se mette en pression,
mis en route dès que les échantillons sont prêts.
surtout si peu d’espace vide y a été laissé, au-dessus du solide.
L’essai doit être répété à la fin de la période nécessaire de stoc- Ce phénomène s’étudie en stockant un échantillon dans une
capsule étanche à l’hélium. A la fin de la période de stockage,
kage. Si cette dernière est brève, les deux essais peuvent se
recouper dans le temps. Des essais comparatifs doivent égale- on mesure la
...
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