ISO 6962:2004
(Main)Nuclear energy — Standard method for testing the long-term alpha irradiation stability of matrices for solidification of high-level radioactive waste
Nuclear energy — Standard method for testing the long-term alpha irradiation stability of matrices for solidification of high-level radioactive waste
ISO 6962:2004 specifies a method designed to check the long-term stability of a solid to alpha disintegration by detection of all modifications in the properties of an irradiated sample. The material favoured hitherto is a borosilicate glass, but possible alternatives include ceramics, glass-ceramics or other glass compositions.
Énergie nucléaire — Méthode d'essai normalisée de la stabilité à long terme à l'irradiation alpha des matrices de confinement des déchets radioactifs de haute activité
L'ISO 6962:2004 spécifie une méthode permettant d'évaluer la stabilité à long terme d'un solide soumis aux désintégrations alpha, par détection de toutes les modifications des propriétés d'un échantillon irradié. Le matériau jusqu'à présent retenu est un verre au borosilicate, mais des alternatives possibles comprennent des céramiques ou des vitrocéramiques, ou des verres de compositions différentes.
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INTERNATIONAL ISO
STANDARD 6962
Second edition
2004-07-01
Nuclear energy — Standard method for
testing the long-term alpha irradiation
stability of matrices for solidification of
high-level radioactive waste
Énergie nucléaire — Méthode d'essai normalisée de la stabilité à long
terme à l'irradiation alpha des matrices de confinement des déchets
radioactifs de haute activité
Reference number
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ISO 2004
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Published in Switzerland
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ii ISO 2004 – All rights reserved
Contents Page
1 Scope . 1
2 Normative references . 1
3 Terms and definitions . 1
4 Principle . 2
5 Test Method . 2
6 Sample composition . 3
7 Sample preparation . 3
8 Measurements before storage . 3
9 Storage . 3
10 Measurements during and after storage . 4
11 Test report . 5
Bibliography . 8
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ISO 2004 – All rights reserved iii
Foreword
ISO (the International Organization for Standardization) is a worldwide federation of national standards bodies
(ISO member bodies). The work of preparing International Standards is normally carried out through ISO
technical committees. Each member body interested in a subject for which a technical committee has been
established has the right to be represented on that committee. International organizations, governmental and
non-governmental, in liaison with ISO, also take part in the work. ISO collaborates closely with the International
Electrotechnical Commission (IEC) on all matters of electrotechnical standardization.
International Standards are drafted in accordance with the rules given in the ISO/IEC Directives, Part 2.
The main task of technical committees is to prepare International Standards. Draft International Standards
adopted by the technical committees are circulated to the member bodies for voting. Publication as an
International Standard requires approval by at least 75 % of the member bodies casting a vote.
Attention is drawn to the possibility that some of the elements of this document may be the subject of patent
rights. ISO shall not be held responsible for identifying any or all such patent rights.
ISO 6962 was prepared by Technical Committee ISO/TC 85, Nuclear energy, Subcommittee SC 5, Nuclear fuel
technology.
This second edition cancels and replaces the first edition (ISO 6962:1982), which has been technically revised.
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iv ISO 2004 – All rights reserved
Introduction
It is generally agreed that a solid is the best form in which to store or dispose of highly radioactive waste (High
Level Waste: HLW) from the first stage of a nuclear fuel reprocessing plant. This solid will usually be in the form
of blocks having the mass of several hundred kilograms, cast or formed in a steel container. The solid will
receive a large dose of radiation or every kind and it is important that this radiation should not significantly alter
the properties of the solid for very long periods of time. Thus, proposed compositions must be tested to ensure
their radiation stability.
Although the βα-decays of the fission products will far out-number the -decays of the incorporated actinides,
most of the energy of the β particles (electrons) is dissipated by ionization of the atoms in their path and this will
only have a transient effect. On the other hand, almost all the atom displacements in the solid will be caused by
the α-decays, with the recoiling actinide nuclei being responsible for the great majority of these. Alpha-decays
generates helium and helium atoms are a foreign body in solids. During long-term storage, helium pressure
within the solids is built up to some atmospheres. Thus, it is the stability of the solid to α-decays that must be
tested.
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ISO 2004 – All rights reserved v
.
vi
INTERNATIONAL STANDARD ISO 6962:2004(E)
Nuclear energy — Standard method for testing the long-term
alpha irradiation stability of matrices for solidification of high-
level radioactive waste
1Scope
This International Standard specifies a method designed to check the long-term stability of a solid to alpha
disintegration by detection of all modifications in the properties of an irradiated sample.
The material favoured hitherto is a borosilicate glass, but possible alternatives include:
— ceramics or glass-ceramics,
— other glass compositions.
2 Normative references
The following referenced documents are indispensable for the application of this document. For dated
references, only the edition cited applies. For undated references, the latest edition of the referenced document
(including any amendments) applies.
ISO 16797, Nuclear energy — Soxhlet-mode chemical durability test — Application to vitrified matrixes for high-
level radioactive waste
3 Terms and definitions
For the purposes of this document, the following terms and definitions apply.
3.1
radioactive waste
any residue containing radioactive materials not currently considered useful or economically recoverable
3.2
package
waste package
product of conditioning that includes the waste form as well as any container(s) and internal barriers (e.g.
shielding materials and liner), as prepared in accordance with requirements for handling, transportation,
storage and/or disposal
3.3
waste form
waste in its physical and chemical form after treatment or conditioning prior to packaging and which is a
component of the waste package
3.4
container
outer shell of a waste package
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ISO 2004 – All rights reserved 1
3.5
matrix
waste matrix
part of the waste form inside a waste package in which the radioactive substances are dispersed
4Principle
Because most of the atom displacements are caused by the recoiling actinide nuclei, external radiation with α-
particles is not considered a satisfactory simulation. A satisfactory simulation however is as follows: a sample of
the candidate solid is made up in a realistic manner using the proper concentrations of the fission-product
elements, although these can and, for convenience, usually will be the non-active nuclides. This sample is
“doped” with a short half-life αα-emitter so that it will receive the same number of -decays per gram in few years
as the actual storage medium will receive over a much longer time.
NOTE The difference of dose rate between real waste form and doped form includes the obligation to study this aspect.
The important properties of the sample can then be examined for changes.
It should be noted that it is the detection of any changes in sample properties with radiation that is important.
The Soxhlet leach test, as described in ISO 16797, will adequately detect any significant changes and so is
satisfactory in this context, although it has only limited environmental significance.
5 Test Method
5.1 Calculation of the necessary dose
The concentration of the actinides in the particular discharged fuel can be calculated using a computer
program. The amount of these actinides that is or will be incorporated in the high-level waste stream of the
reprocessing plant must then be ascertained. If this information is not available, it should be assumed that all
the americium and curium and 0,5 % to 1 % of the plutonium left in the waste stream makes a significant
contribution to the integrated radiation dose to the solid only after thousands of years. The age of the solid that
is to be simulated must then be decided. It is recommended that this should be at least several thousand years
238 244 241
(between 1 000 and 10 000 years, for instance). At short times, Pu, Cm and Am are the most
239 240
important nuclides. At long times, Pu and Pu contribute to the dose.
5.2 Choice of nuclide to use
238 241 242 244
Short half-lived alpha emitters, principally Pu, Am, Cm and Cm, should be used to dope the
simulated waste form. The one chosen will often depend on availability, but the following criteria must be
considered:
a) Pu is the easiest short-lived nuclide to handle.
b) The half-lives are
— Pu 87,7 years,
— Am 433 years,
— Cm 163 days,
— Cm 18,1 years.
Therefore, more Am and Pu must be added for a given dose-rate than when curium is used.
c) Plutonium oxide is not very soluble in some complex matrixes; thus, the preparation of a sample might lead
to undissolved plutonium oxide, and the actinides will partition unequally in different phases of the sample.
Autoradiography and microscopic examination on a sample cut from the interior of the specimen should be
used to check that there is no gross segregation.
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2 ISO 2004 – All rights reserved
Once the required dose is decided, the concentration of the chosen nuclide needed to produce it in a
reasonable time can be determined. Again, this must be calculated in each case, since the isotopic purity of the
actinide available will vary.
6 Sample composition
The composition of the test samples shall be as near as possible to that used in the industrial process. In order
to make the minimum alteration to the solids chemistry, curium shall be added to the simulated waste instead of
a) other actinides, and b) the rare earth elements, on an atom for atom basis. Similarly, Pu shall replace
cerium or uranium first and then, if necessary, some of the rare earth elements. Undoped samples shall also be
prepared for comparison purposes.
7 Sample preparation
The sample preparation can be checked by, for example, auto-radiography and microscopic examination. It is
essential to verify the uniform distribution of the alpha-dopant in the material. Also, for non-vitreous material, the
distribution of actinides in the crystal phases must be known and the dopant must distribute in the same way.
Otherwise, a realistic picture of damage may not be obtained. This is true because alpha particles (which cause
ionization) can penetrate into phases adjacent to the one in which the decay takes place. Recoil nuclei, which
˚
cause atomic displacements, travel very short distances (approximately 100 A) and only result in damage to the
phases in which the decay takes place.
8 Measurements before storage
The following measurements should be made on both doped and undoped samples as soon as possible after
the specimens have been prepared:
a) initial leach rate,
b) density,
c) optical and microscopic examination of a sample,
d) X-ray diffraction examination,
e) heat emission,
f) mechanical properties (optional).
The techniques to be used are listed in Clause 10.
9Storage
The specimens shall be stored at room temperature for the predetermined period; this will often be a year or
more. The storage shall be in dry air or in an inert atmosphere such as argon. Optionally, a second set of
specimens may be stored at some appropriate elevated temperature.
NOTE If waste that has been cooled for several years is to be solidified in large-diameter cylinders, then the cooling rate of
the solid near the centre of the cylinder will be very slow and holding a sample at some elevated temperature may be
appropriate. It seems likely, however, that most of the effects of radiation will decrease with increasing temperature, so that
storing samples at the minimum temperature to be experienced by the solid is the crucial consideration.
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ISO 2004 – All rights reserved 3
10 Measurements during and after storage
10.1 General
The most important properties of a solid relative to its storage or solidified high-level radioactive waste forms are
initial leach-rate, density, stored energy and structural integrity. In some instances, the release of helium may be
important.
In the present context,
...
NORME ISO
INTERNATIONALE 6962
Deuxième édition
2004-07-01
Énergie nucléaire — Méthode d'essai
normalisée de la stabilité à long terme à
l'irradiation alpha des matrices de
confinement des déchets radioactifs de
haute activité
Nuclear energy — Standard method for testing the long-term alpha
irradiation stability of matrices for solidification of high-level radioactive
waste
Numéro de référence
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ISO 2004
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Publié en Suisse
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ii ISO 2004 – Tous droits réservés
Sommaire Page
1 Domaine d'application . 1
2Références normatives . 1
3 Termes et définitions . 1
4 Principe . 2
5Méthodologie de test . 2
6 Composition de l'échantillon . 3
7Préparation de l'échantillon . 3
8 Mesures avant stockage . 3
9 Stockage . 3
10 Mesurages pendant et après le stockage . 4
11 Procès-verbal d'essai . 5
Bibliographie . 8
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ISO 2004 – Tous droits réservés iii
Avant-propos
L'ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération mondiale d'organismes nationaux de
normalisation (comités membres de l'ISO). L'élaboration des Normes internationales est en général confiée
aux comités techniques de l'ISO. Chaque comité membre intéressé par une étude a le droit de faire partie du
comité technique créé à cet effet. Les organisations internationales, gouvernementales et non
gouvernementales, en liaison avec l'ISO participent également aux travaux. L'ISO collabore étroitement avec la
Commission électrotechnique internationale (CEI) en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.
Les Normes internationales sont rédigées conformément aux règles données dans les Directives ISO/CEI,
Partie 2.
La tâche principale des comités techniques est d'élaborer les Normes internationales. Les projets de Normes
internationales adoptés par les comités techniques sont soumis aux comités membres pour vote. Leur
publication comme Normes internationales requiert l'approbation de 75 % au moins des comités membres
votants.
L'attention est appelée sur le fait que certains des éléments du présent document peuvent faire l'objet de droits
de propriété intellectuelle ou de droits analogues. L'ISO ne saurait être tenue pour responsable de ne pas avoir
identifié de tels droits de propriété et averti de leur existence.
L'ISO6962 a été élaborée par le comité technique ISO/TC85, Énergie nucléaire, sous-comité SC5,
Technologie du combustible nucléaire.
Cette deuxième édition annule et remplace la première édition (ISO 6962:1982), dont elle constitue une
révision technique.
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iv ISO 2004 – Tous droits réservés
Introduction
Il est généralement admis qu'un solide est la meilleure forme pour confiner ou entreposer les déchets de haute
activité issus de la première étape d'une installation de retraitement des combustibles nucléaires usés. Ce
solide sera de préférence coulé ou moulé dans un conteneur en acier sous forme de bloc pesant plusieurs
centaines de kilogrammes. Devant être soumis à différents types de radiations et intégrer d'importantes doses,
il est important que ces radiations n'affectent pas et ne modifient pas de manière significative ses propriétés
durant des périodes de temps très longues. C'est ainsi qu'il y a lieu de tester la stabilité sous rayonnements des
compositions choisies.
Bien que les désintégrations β provenant des produits de fission sont de loin plus nombreuses que les
désintégrations αβ issues des actinides incorporés, l'essentiel de l'énergie des particules (électrons) est
dissipée par ionisation des atomes le long de leur parcours, leur effet peut être considéré comme un effet
transitoire. Par contre, presque tous les déplacements atomiques dans le solide seront causés par les
désintégrations α et notamment par les noyaux de recul émis au cours de ces désintégrations. La
désintégration alpha génère de l'hélium et les atomes d'hélium constituent un corps étranger dans la matrice.
Durant le stockage à long terme, la pression d'hélium dans la matrice monte à plusieurs atmosphères. C'est
donc la stabilité de la matrice soumises aux désintégrations α qui doit être testée.
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ISO 2004 – Tous droits réservés v
.
vi
NORME INTERNATIONALE ISO 6962:2004(F)
Énergie nucléaire — Méthode d'essai normalisée de la stabilité à
long terme à l'irradiation alpha des matrices de confinement des
déchets radioactifs de haute activité
1 Domaine d'application
La présente Norme internationale spécifie une méthode permettant d'évaluer la stabilité à long terme d'un
solide soumis aux désintégrations α, par détection de toutes les modifications des propriétés d'un échantillon
irradié.
Le matériau jusqu'à présent retenu est un verre au borosilicate, mais des alternatives possibles comprennent
— des céramiques ou des vitrocéramiques, ou
— des verres de compositions différentes.
2Références normatives
Les documents de référence suivants sont indispensables pour l'application du présent document. Pour les
références datées, seule l'édition citée s'applique. Pour les références non datées, la dernière édition du
document de référence s'applique (y compris les éventuels amendements).
ISO 16797, Énergie nucléaire — Test de durabilité chimique en mode Soxhlet — Application aux matrices
vitrifiées des déchets radioactifs de haute activité
3 Termes et définitions
Pour les besoins du présent document, les termes et définitions suivants s'appliquent.
3.1
déchet radioactif
tout résidu contenant des matières radioactives qui ne peuvent être considérées actuellement comme
valorisables ou économiquement récupérables
3.2
colis,
colis de déchets
produit de conditionnement comprenant le déchet ainsi que tout conteneurs(s) ou toute(s) barrière(s) interne(s)
(blindage ou revêtement interne par exemple), préparé conformément aux exigences s'appliquant à la
manipulation, au transport, à l'entreposage et/ou au confinement
3.3
déchet
le déchet proprement dit dans son état physique et chimique, après traitement et conditionnement avant
emballage; le déchet est un élément du colis de déchet
3.4
conteneur
enveloppe externe d'un colis de déchets
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ISO 2004 – Tous droits réservés 1
3.5
matrice
matrice de déchets
partie du déchet, contenu dans un colis de déchets, au sein de laquelle sont dispersées des substances
radioactives
4Principe
La plupart des déplacements atomiques étant causés par les noyaux de recul, une irradiation externe avec des
particules α n'est pas considérée comme une simulation satisfaisante. Pour obtenir une simulation
satisfaisante, il faut préparer des échantillons de la matrice choisie de façon réaliste en utilisant les mêmes
proportions que les éléments constitutifs des produits de fission, les éléments radioactifs n'ayant pas de
nucléides inactifs seront, pour des raisons pratiques, remplacés par des simulants spécifiques. Ces
échantillons sont ensuite dopés avec un émetteur α de période relativement courte, de façon à ce qu'ils
puissent intégrer en quelques années des doses équivalentes (nombre de désintégrations α par gramme) aux
doses intégrables à long terme.
NOTE La différence de débit de dose entre le déchet réel et la forme dopée nécessite l'étude de cet aspect des choses.
Il est alors possible d'examiner l'évolution des propriétés physiques importantes.
Il convient de remarquer que c'est le changement détecté dans les propriétés de la matrice sous l'effet des
radiations qui est important. Le test ISO 16797 de lixiviation en mode Soxhlet permet de détecter, de façon
satisfaisante, l'évolution de l'altération de la matrice étudiée, bien qu'il n'ait qu'une représentativité limitée dans
le contexte environnemental du stockage.
5Méthodologie de test
5.1 Calcul de la dose à intégrer
La concentration des actinides dans le combustible retraité peut être calculée en utilisant un code informatique.
Il faut ensuite évaluer la quantité d'actinides déjà incorporés, ou à incorporer, au flux de déchets fortement
radioactifs de l'installation de retraitement. Si l'on ne dispose pas de cette information on considérera que tout
le curium et tout l'américium, ainsi que 0,5 % à 1 % du plutonium, sont les principaux radio éléments
contribuant à la dose intégrée par la matrice après plusieurs milliers d'années. La durée de vieillissement sur
laquelle la simulation est menée doit alors faire l'objet d'une décision. Il est recommandé d'envisager au moins
238 244
plusieurs milliers d'années (entre 1 000 et 10 000 ans par exemple). Pour des durées courtes Pu, Cm et
241 239 240
Am sont les nucléides prépondérants à prendre en considération. Pour des durées longues, Pu et Pu
contribuent à la dose intégrée.
5.2 Choix du nucléide à utiliser
Il convient d'utiliser des émetteurs alpha à vie courte pour doper la matrice de confinement simulée: Pu,
241 242 244
Am, Cm, Cm sont les principaux. Le choix effectué dépend souvent de la disponibilité des dopants.
Les critères suivant sont néanmoins à considérer.
a) Le Pu est plus facile à manipuler que tout autre émetteur à vie plus courte.
b) Les périodes radioactives étant de:
— Pu 87,7 ans,
— Am 433 ans,
— Cm 163 jours, et
— Cm 18,1 ans,
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2 ISO 2004 – Tous droits réservés
pour une dose donnée il faut ajouter plus d'américium ou de plutonium que de curium.
c) la solubilité de l'oxyde de plutonium étant limitée dans certaines matrices complexes, la préparation de
l'échantillon peut conduire à de l'oxyde de plutonium insoluble et les actinides risquent de se répartir de
manière inégale dans les différentes phases de l'échantillon. Pour vérifier qu'il n'y a pas de ségrégation
globale, il convient de pratiquer une autoradiographie et un examen microscopique sur une éprouvette
découpée à l'intérieur de l'échantillon.
Une fois la dose requise décidée, on détermine la concentration nécessaire du nucléide choisi donnant cette
dose dans un délai raisonnable. Le calcul doit se faire, là encore au cas par cas, en raison des variations de
pureté isotopique de l'actinide disponible.
6 Composition de l'échantillon
La composition de l'échantillon d'essai doit être aussi voisine que possible de celle des déchets industriels.
L'objectif étant d'altérer au minimum les caractéristiques chimiques de la matrice il faut ajouter du curium aux
déchets simulés, sur la base d'un atome pour un atome, au lieu a) d'autres actinides, et b) d'autres éléments de
terres rares. De même, le Pu doit remplacer d'abord le cérium ou l'uranium, puis, si nécessaire, certaines
terres rares. Il faut préparer des échantillons non dopés pour permettre d'effectuer des comparaisons.
7Préparation de l'échantillon
La préparation de l'échantillon peut être testée, par exemple, par autoradiographie et examen au microscope. Il
est essentiel de vérifier la distribution uniforme du dopant α dans le matériau. Pour un matériau non vitreux, la
distribution des actinides dans les phases cristallines, doit être connue et le dopant doit se répartir de la même
façon. Sinon une bonne représentativité de la simulation ne peut pas être obtenue. En effet, les particules α
(responsables de phénomènes d'ionisation), peuvent pénétrer dans les phases adjacentes à celles où la
désintégration se produit. Les noyaux de recul, qui génèrent les déplacements atomiques, parcourent de faibles
˚
distances (environ 100 A) et provoquent un dommage uniquement dans les phases où la désintégration a lieu.
8 Mesures avant stoc
...
Questions, Comments and Discussion
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