ISO 10703:1997
(Main)Water quality — Determination of the activity concentration of radionuclides by high resolution gamma-ray spectrometry
Water quality — Determination of the activity concentration of radionuclides by high resolution gamma-ray spectrometry
Qualité de l'eau — Détermination de l'activité volumique des radionucléides par spectrométrie gamma à haute résolution
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INTERNATIONAL IS0
STANDARD 10703
First edition
1997-05-01
Water quality - Determination of the
activity concentration of radionuclides by
high resolution gamma-ray spectrometry
- D&ermination de I’activitk volumique des
Qua/it& de I’eau
radionuckides par spectrom6trie gamma 8 haute r&olution
Reference number
IS0 10703:1997(E)
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IS0 10703:1997(E)
Foreword
IS0 (the International Organization for Standardization) is a worldwide
federation of national standards bodies (IS0 member bodies). The work
of preparing International Standards is normally carried out through IS0
technical committees. Each member body interested in a subject for
which a technical committee has been established has the right to be
represented on that committee. International organizations, governmental
and non-governmental, in liaison with ISO, also take part in the work. IS0
collaborates closely with the International Electrotechnical Commission
(IEC) on all matters of electrotechnical standardization.
Draft International Standards adopted by the technical committees are
circulated to the member bodies for voting. Publication as an International
Standard requires approval by at least 75 % of the member bodies casting
a vote.
International Standard IS0 10703 was prepared by Technical Committee
lSO/TC 147, Water quality, Subcommittee SC 3, Radiological methods.
Annexes A and B of this International Standard are for information only.
0 IS0 1997
All rights reserved. Unless otherwise specified, no part of this publication may be reproduced
or utilized in any form or by any means, electronic or mechanical, including photocopying and
microfilm, without permission in writing from the publisher.
International Organization for Standardization
Case Postale 56 l CH-1211 Geneve 20 l Switzerland
Printed in Switzerland
ii
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0 IS0
IS0 10703:1997(E)
Introduction
This International Standard allows, after proper sampling, sample handling
and, when necessary or desirable, sample preparation, the simultaneous
determination of the activity concentration of several gamma-ray emitting
radionuclides in water samples by gamma-ray spectrometry using high
purity germanium or lithium drifted germanium [Ge(Li)] detectors.
Gamma-ray emitting radionuclides are widespread both as naturally oc-
curring and as man-made radionuclides. Therefore, environmental samples
usually contain a multitude of different gamma-ray emitters and high re-
solution gamma-ray spectrometry provides a useful analytical tool for en-
vironmental measurements.
. . .
III
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INTERNATIONAL STANDARD 0 IS0 IS0 10703:1997(E)
Water quality - Determination of the activity
concentration of radionuclides by high resolution
gamma-ray spectrometry
1 Scope
This International Standard specifies a method for the simultaneous determination of the activity concentration of
various radionuclides emitting gamma rays with energies 0,l MeV < E < 2 MeV in water samples, by gamma-ray
spectrometry using germanium detectors with high energy resolution in combination with a multichannel analyser.
NOTE 1 The determination of the activity concentration of radionuclides emitting gamma rays with an energy
40 keV < E < 100 keV and above 2 MeV is possible within the scope of this International Standard, provided both the calibration
of the measuring system and the shielding are adapted to this purpose (see 6.2, 8.5 and 10.3).
This International Standard includes the procedures for energy calibration, determination of the energy dependent
sensitivity of the measuring system, the analysis of the spectra and the determination of the activity concentration
of the various radionuclides in the sample studied. It is only applicable to homogeneous samples. Samples with
activities typically between 1 Bq and 104 Bq can be measured as such, i.e. without dilution or concentration of the
sample Bq or special (electronic) devices.
Depending on different factors, such as the energy of the gamma rays and the emission probability per nuclear
disintegration, the size and geometry of the sample and the detector, the shielding, the counting time and other
experimental parameters, the sample should be concentrated by evaporation when activities below about 1 Bq
have to be measured. Also, when the activity is considerably higher than IO4 Bq, the sample should be either di-
luted or an aliquot of the sample should be taken, or the source to detector distance should be increased, or a
correction for pile-up effects should be applied.
2 Normative references
The following standards contain provisions which, through reference in this text, constitute provisions of this
International Standard. At the time of publication, the editions indicated were valid. All standards are subject to
revision, and parties to agreements based on this International Standard are encouraged to investigate the possi-
bility of applying the most recent editions of the standards indicated below. Members of IEC and IS0 maintain
registers of currently valid International Standards.
IS0 5667-l : 1980, Water quality - sampling - Part 1: Guidance on the design of sampling programmes.
Part 2: Guidance on sampling techniques.
IS0 5667-2:1991, Water quality - Sampling -
IS0 5667-3: 1994, VVater quality - Sampling - Part 3: Guidance on the preservation and handling of samples.
I EC 659: 1979, Test methods for multichannel amplitude analyzers.
a
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@a IS0
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I EC 973: 1989, Test procedures for germanium, gamma-ray detectors.
Amplifiers and preamplifiers used with detectors of ionizing
IEC 1151 :I 992, Nuclear instrumentation -
radiation - Test procedures.
3 Definitions
For the purposes of this International Standard, the following definitions apply.
3.1 counting efficiency: Under stated conditions of detection, the ratio of the number of detected gamma-
photons to the number of gamma-photons of the same type emitted by the radiation source in the same time in-
terval.
3.2 gamma cascade: Two or more different gamma-photons emitted successively within the resolution time
from one nucleus when it de-excites through one or more intermediate energy levels.
3.3 gamma radiation: Electromagnetic radiation emitted in the process of nuclear transition or particle annihi-
lation.
3.4 gamma-ray spectrometry: A method of measuring gamma rays yielding the energy spectrum of the gamma
radiation.
3.5 energy resolution: A measure, at a given energy, of ahe smallest relative difference between the energy
of two gamma rays which can be distinguished by the apparatus used for gamma-ray spectrometry.
In this International Standard, the energy resol ution is expressed by a factor which is ahe full peak width at half
NOTE 2
maximum height, divided by the energy at the peak of the distribut ion curve for monoene rgic photons.
3.6 decay constant (I): For a radionuclide in a particular energy state, the quotient of dP by dt, where dP is the
probability of a given nucleus undergoing a spontaneous nuclear transition from that energy state in the time in-
terval dt.
dP 1 dN
--
c-c
;1
N dt
dt
where N is the number of nuclei of concern existing at time t.
3.7 dead time: The time interval which must elapse between the occurrence of two consecutive pulses or
ionizing events for them to be recognized by the detection system as separate pulses or events.
3.8 dead time correction: Correction to be applied to the observed number of pulses in order to take into ac-
count the number of pulses lost during the dead time.
3.9 pile-up: The processing by a radiation spectrometer of pulses resulting from the simultaneous absorption
of particles, or photons, originating from different decaying nuclei, in the radiation detector. As a result, they are
counted as one single particle or photon with an energy between the individual energies and the sum of these
energies.
3.10 full energy peak: The peak of the spectral response curve corresponding to the total absorption of the
photon energy by the photoelectric effect.
3.11 transition probability: the fraction of the nuclei which disintegrates in a specific way.
4 Symbols and abbreviations
is the activity of radionuclide i at time t, in becquerels;
i
A (4
is the activity concentration of radionuclide i, in becquerels per litre;
ci
2
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is the correction factor to correct the activity or activity concentration of radionuclide i for
fd,i
physical decay between the time of sampling and the time of the measurement
(dimensionless);
is the correction factor for coincidence summing of the multi-line photon emitting radionuclide
f
S,i
i at energy E;
is the limit of detection for radionuclide i, as specified in this International Standard, in
gi
.
.
becquerels per lrtre
I
is the lower limit of decision for radionuclide i, as specified in this International Standard, in
g’i
becquerels per litre;
k are the confidence coefficients according to the errors of the first kind (a) and second kind
1 --o( and K, -B
.
I
(P)
P is the transition probability of radionuclide i giving rise to the emission of a gamma ray with
i,E
energy E, also referred to as the branching fraction for energy E (dimensionless);
is the net counting rate per second, under the full energy peak corresponding to energy E;
R
n,E
is the net counting rate per second, under the full energy peak corresponding to radionuclide
R
n,i
-0
1,
-
is the median background counting rate, per second per kilo- electronvolt;
R4
is the measurement time of the sample, in seconds;
4n
is the coefficient of variation of the activity concentration, due to the stochastic character of
vi
nuclear decay, in percent;
is the volume of the sample, in litres;
V
is the energy-specific counting efficiency for gamma rays with energy E (dimensionless);
EE
radionuclid-specific counting efficiency
is the for radionuclide at a given energy
&i
(dimensionless);
is the decay constant of radionuclide i, per second.
4
5 Principle
Gamma rays cause ionizations when interacting with matter. When a voltage is applied across a semiconductor
detector, these ionizations are, after proper amplification, detected as current pulses. The pulse height is related
to the energy absorbed from the gamma-photon or photons in the resolving time of the detector and electronics.
By discriminating between the height of the pulses, a gamma-ray pulse height spectrum is obtained. After analysis
of the spectrum, the various peaks are assigned to the radionuclides which emitted the corresponding gamma
rays. The concentration of the radionuclides present in the sample is calculated using the previously obtained
energy-dependent detector efficiency
6 Reference sources
All reference sources shall be traceable to a national standard.
6.1 Reference source(s) for energy calibration
One or more reference sources emitting gamma rays with accurately known energies covering the entire energy
range to be studied shall be used.
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NOTE 3 It is recommended that photon-emitting sources be used which cover the energy region of interest. Choose the
source so that at least nine full energy peaks uniformly divided throughout the energy range of interest are available; sources
containing long-lived radionuclides (europium-152, americium-241, cobalt-60, caesium-137) are reommended for this purpose.
For a periodical control on the energy calibration, a smaller number of energy peaks may be used.
6.2 Reference source(s) for determination of the energy-dependent counting efficiency
One or more reference sources, traceable to national or International Standards, for which the total uncertainty
of the activity is stated shall be used. Multi-radionuclide sources may also be used. The energies of the emitted
gamma rays shall be distributed over the entire energy range to be analysed, in such a way that the energy-
dependent efficiency of the measuring apparatus can be determined in a sufficiently accurate way. For most pur-
poses, the accuracy is sufficient if the difference in counting efficiency between two subsequent energies is
smaller than 10 % of the counting efficiency at 120 keV, if the required radionuclides are available. For determining
the activity of radionuclide-emitting gamma rays in the energy region 40 keV < E < 100 keV, the counting effi-
ciency for these gamma rays shall be determined by calibration with this particular radionuclide.
NOTE 4 For the energy range 100 keV < E < 2 000 keV, the following radionuclides can be used: manganese-54, cobalt-57,
zinc-65, strontium-85, yttrium-88, cadmium-l 09, tin-l 13, caesium-137, cerium-139, mercury-203. Radionuclides with cascade
transitions (e.g. cobalt-60 and caesium-134) should be applied with caution (see 10.6.1).
7 Reagents
The following reagents shall be used when the sample is concentrated by evaporation with iodine retention. Use
only reagents of recognized analytical grade and only demineralized water or water of equivalent purity.
7.1 Concentrated nitric acid (HNO,), p = I,42 g/ml
7.2 Concentrated sulfuric acid (H,SO,), p = I,84 g/ml.
7.3 Silver nitrate solution, p = 3,2 g/l.
Dissolve 3,2 g of silver nitrate (AgNO,) in water acidified with 0,l ml of nitric acid (7.1) and dilute to a total volume
of 1 litre with water.
7.4 Potassium iodide solution, p = I,3 g/l.
Dissolve I,3 g of potassium iodide (KI) in 1 litre of water.
7.5 Sodium sulfite (Na,SO,).
7.6 Hydrogen peroxide solution (H,O,), p = 0,3 g/l.
7.7 Sodium carbonate solution (Na,CO,), saturated at 20°C.
8 Apparatus
Basically the measuring apparatus consists of two parts, the detector and the device which handles, stores and
analyses the signals from the detector. Traditionally, the output of the detector is fed into a multichannel analyser
(MCA). MCA’s have been mostly replaced by multichannel buffers (MCB) and all hatding, display, storage and
analysis of data is done by a microprocessor with software and peripheral hardware. For the purposes of this
International Standard either of the possibilities can be used, but data analysis is executed using the computer
(8.8).
The apparatus shall consist of the following necessary parts.
4
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8.1 High purity germanium or lithium drifted germanium [G&i)] crystal.
The performance of the detector shall be tested according to IEC 973.
NOTE 5 The detectors can be obtained mainly in three different shapes, each having its own advantage depending on the
circumstances: planar, coaxial and well-type detectors are commercially available. For example, coaxial detectors are generally
used when large volumes of sample are available, whereas the well-type detectors are most efficient for small volumes. More
detailed information on the detectors is given in reference [I] in annex B.
82 . High voltage power supply.
- Take necessary safety precautions according to the manufacturer’s instructions.
WARNING
to a high degree the
83 Preamplifier, which determ ines quality of the entire measuring system, as both noise
sties of preamplifier.
and energy resolution depend on the characteri the
NOTE 6 Usually the preamplifier is located very close to the detector Cooling the input stage (FET) of the preamplifier de-
creases the noise level and improves the energy resolution.
8.4 Cryostat, capable of keeping the detector close to the temperature of liquid nitrogen.
Operation at a low temperature is required to reduce the leakage current and electronic noise level of the detector
and preamplifier; it is recommended that an automatic switch off and an alarm signal be installed which are acti-
vated in the case of an increase of temperature (e.g. caused by malfunctioning of the cryostat or loss of liquid ni-
trogen). A Ge(Li) detector will be damaged when allowed to warm up.
A high purity germanium detector may be stored at room temperature, however, it shall be cooled when bias
voltage is applied.
8.5 Shielding
The detector shall be shielded from all sides (including the bottom) with lead or iron, to reduce background signals
originating mainly from naturally occurring radionuclides. If measurements in the energy region
40 keV < E < 100 keV are to be made, the internal casing shall consist of three successive layers of cadmium,
copper and polymethylmethacrylate to achieve a low and constant background by attenuating the X-ray produced
in the shielding.
Shielding is important to reduce background levels, especially if low activity levels are to be measured. The fol-
lowing measures can be taken:
- use of low activity lead; no shielding should be close to the detector if at all possible:
- ventilation, air filtration and the construction and other materials of the system should be chosen carefully, in
order to reduce activity concentrations to achieve low levels of background radiation.
8.6 Main amplifier
The main amplifier shall have linear characteristics with respect to input and output signals, shall have pulse-
shaping capacities and shall be equipped with a pole-zero network and a DC-restorer. The conformity of the actual
characteristic parameters with the manufacturer’s specifications shall be tested according to IEC 1151.
NOTE 7 When high counting rates (> 5 000 s-l), are to be expected, a pulse pile-up rejection circuit may be useful. The
correct use of pile-up rejection requires considerable expertise.
8.7 Multichannel analyser (MCA) or multichannel buffer (MCB)
The multichannel analyser shall have at least 1 024 channels. For a good resolution, 2 048 channels are advisable.
The performance of the multichannel analyser shall be tested according to IEC 659.
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8.8 Computer, including peripherical devices and software
The computer, in combination with the available hardware and software, should be able to:
read the data from the MCA or MCB;
reproduce these data on a video display, a plotter or a printer and store them;
determine the relation between channel number and corresponding energy over the entire energy range to be
studied, by making use of the appropriate reference source (see 6.1);
determine the energy-dependent counting efficiency over the entire energy range to be studied, by making use
of the appropriate reference source (see 6.2);
detect peaks, determine the characteristics of the detected peaks such as the centroid, the full peak width
at half maximum height, the number of net counts collected under the peak, and determine the uncertainty
of this number;
identify the radionuclides responsible for the observed full energy peaks by making use of radionuclide refer-
ences (e.g. [2] to [6] in annex B);
calculate the activity of the respective radionuclides on the basis of the number of counts, the counting time,
the counting efficiency and the data given in radionuclide references (e.g. [2] to [6] in annex B);
calculate the standard deviation of the activity of the identified radionuclides, or the detection limit of
radionuclides to be measured but not found in the sample. Whenever necessary, calculations and identification
may be performed manually.
It is recommended that the results of the computer analysis of the spectrum be visually checked regularly for
obvious anomalies or errors. To check the performance of the apparatus, the use of a laboratory standard is re-
commended. Participation in intercomparison runs can also help to test the performance of the apparatus and
analysis.
9 Sampling
The sample shall be collected and preserved according to IS0 5667-1, IS0 5667-2 and IS0 5667-3. Particular at-
tention shall be given to the following:
- sample identification (place, time and procedure followed);
- the time elapsed between the moment of sampling and the measurement of the sample;
- homogeneity of the sample; if any particulate matter is present which can cause inhomogeneity, this shall be
removed by filtration, and the residue shall be measured separately if necessary (see also 10.1 .I);
- for the sampling, polyethylene bottles shall be used which have been cleaned with 1 mol/l hydrochloric acid,
followed by leaching with dilute nitric acid solution and rinsing with distilled or deionized water;
- immediately after collection, the sample shall be acidified to pi-l < 2 with nitric acid; if particulate matter is re-
moved by filtration or centrifugation, this shall be carried out before acidification (see 10.1 .I);
light
- between acidification and measurement, the sample shall be transported and/or stored in the absence of
and at a temperature 0 “C < t < 5 “C;
If radio-iodine is to be determined, hydrochloric acid should be used instead of nitric acid for acidification of the
sample.
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NOTE 8 In some cases, it may be desirable to add a carrier solution to the sample. For instance, when waste water from
a nuclear power plant is mea sured, a carrier solution as described in annex A can be used.
10 Procedure
10.1 Sample preparation
In this International Standard, three different ways of preparing the water sample are described. In the test report,
the method of sample preparation actually used shall be referred to as described in 10.1 .I to 10.1.3.
The choice of method depends on the limit of detection required (see 10.1 .I or 10.1.2). However, if radionuclides
of iodine have to be determined, the choice is between 10.1 .I and 10.1.3, depending on the limit of detection
required.
10.1 .I Direct measurement
Direct measurement is to be used when relatively high activity concentrations are to be expected, i.e. for emission
monitoring or in accident situations. After filtration through a membrane filter (pore size 0,45 pm), acidify the
sample (see clause 9) and measure directly, (see 10.4) preferably in a Marinelli beaker.
The residue on the filter shall be measured separately. In the test report, the method shall be referred to as “direct
measurement,,, giving the results for “liquid,, and for “solid,, both referring to the volume of the sample. The mass
concentration of suspended solids shall also be given.
example by stirring or by adding a gelling agent, is possible.
NOTE 9 Homogenization of the sample during measurement, for
In this case, the results should be reported as “total”.
10.1.2 Evaporation without iodine retention
Evaporate the sample until a small amount of water with solid material remains. Transfer the concentrated sample
to a small dish, evaporate the remaining water and dry the sample at 105 “C for 30 min. Determine the mass of
the residue and measure it. In the test report, the method shall be referred to as ,,evaporation without iodine re-
The results shall be given as “total,,, unless the suspended solids are counted separately.
tention ,, .
10.1.3 Evaporation with iodine retention
Add to the sample, while stirring, 10 ml of potassium iodide solution (7.4) 0,l g of sodium sulfite (7.5) and 5 ml
of concentrated sulfuric acid (7.2) per litre of unfiltered water sample. After stirring for 5 min, add IO ml of silver
nitrate solution (7.3) and 10 ml of hydrogen peroxide solution (7.6) per Iitre. Adjust the pH to a value of 9, using
saturated sodium carbonate solution (7.7).
Evaporate and dry the sample according to 10.12. In the test report, the method shall be referred to as “evapo-
ration with iodine retention,, . The results shall be given as “total’,, unless the suspended solids are counted sep-
arately.
10.2 Energy calibration
Place the reference source for energy calibration (6.1) in the measuring apparatus (see clause 8). Adjust the am-
plifier and the Analog Digital Converter (ADC) in such a way that the first channel corresponds to an energy be-
tween 0 keV and 30 keV and that each channel corresponds to 0,5 keV, assuming that 4096 channels are used.
In the equipment systems, the relationsphip between energy and channel number is approximately linear. For
analysis of the spectrum, it is however necessary to attribute to each channel the corresponding energy accurately,
for example by fitting the experimental points with a polynomial.
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Determine the relationship between energy and channel number with a mathematical expression which expresses
this relationship with an accuracy of 0,l keV or better. Repeat the energy calibration weekly. Check the correct
relationship between energy and channel number daily.
10.3 Determination of the counting efficiency
The counting efficiency is affected by the following factors:
- the detector used;
- the geometry of the sample with respect to the detector;
- the density of the sample and the sample container.
Taking these factors into account, the counting efficiency shall be determined under the same conditions as the
sample. When one of these factors is changed, the counting efficiency shall be re-evaluated for the new condi-
tions. The same algorithms for analysis of the spectrum shall also be used for both the sample and reference.
Depending on the purpose of the measurement (single radionuclide or multi-radionuclide determination, the
counting efficiency can be determined in two different ways, i.e. as a function of energy or for the single
radionuclide.
Radionuclide-specific counting efficiency can be used when the purpose of the measurement is to determine a
single radionuclide and as to be used when the energy region 40 keV < E < 100 keV is to be analysed. The
radionuclide-specific counting efficiency can be used for that particular radionuclide and for cases where the
radionuclide under investigation emits gamma radiation from cascade transitions (see 10.3.2). It might also be
necessary when random summing corrections become important, i.e. in well-type detectors.
10.3.1 Procedure
Place the reference source (6.2) in the measuring apparatus (see clause 8) and record a spectrum until the net
counting rate under the full energy peak can be determined with a variation coefficient of 1 % or less (see
10.6.3). To avoid errors due to pile-up, the activity of the reference source in combination with the measuring ge-
ometry shall be such that the real counting time of the measurement does not differ by more than 10 % from the
live time. A pulse pile-up rejection circuit may also be used (see note 7).
Determine the number of net counts under the relevant peaks for all energies (E) to be used. Use the same peak
area calculation procedure when measuring samples. Correct the activity of the reference source for radioactive
decay since the calibration date of the source using the equation:
. . .
Ai = Ai X e-“*
(1)
where
A,(t) is the activity of radionuclide i at the time of measurement t, in becquerels;
Ai is the activity if radionuclide i at the time of certification of the reference source, in becquerels;
in the decay constant of radionuclide i, per second;
is the time elapsed between the time of certification and the time of measurement, in seconds.
10.3.2 Counting efficiency as a function of energy
Determine the counting efficiency at energy E for all the peaks to be used from the equation:
R
n,E
&E = . . .
(2)
Ai x piE
,
8
---------------------- Page: 12 ----------------------
0 IS0
IS0 ‘1omk1997(E)
where
is the energy-specific counting efficiency for gamma rays with energy ,?;
EE
R,E is the net counting rate per second, under the full energy peak corresponding to energy E;
,
is the activity of radionuclide i at the time of calibration t in becquerels;
A i 0)
is the transition probability of radionuclide i giving rise to the emission of a gamma ray with energy E
P-
LE
(or branching fraction).
Determine the energy-dependent detection efficiency by finding the best fitting line or mathematical expression
which relates the experimental data of the efficiency to the energy. All experimental points shall not deviate by
more than 5 % from the line or the expression.
Repeat the procedure described in 10.3.1 regularly as a check, but in any case for each different measuring ge-
ometry and for each different density of the sample; this assumes that the detection efficiency only depends each
on the sample density and not on the effective average atomic number.
For radionuclides with cascade transitions, counting losses due to coincidence summing are to be expected, es-
pecially at high counting efficiencies.
The necessity of correction for coincidence summing shall be checked as follows.
The dependency of counting efficiency on energy shall be established with single-line photon-emitting
radionuclides. For a multi-line photon-emitting radionuclide (e.g. cobalt 60 or coesium-134) the deviation of the
measured “apparent,, efficiency from the “‘real,, efficiency for the energies under consideration (obtained from
measurements of single-line photon-emitting radionuclides) shall be determined. If the deviation for the main lines
of this radionuclide exceeds 20 %, correction factors for coincidence summing of the multi-line photon-emitting
radionuclides, fs i shall be determined individually from the equation:
I
EE
.=-
. . .
(3)
f
S,l
%
where
is the correction factor for coincidence summing of the multi-line photon-emi
...
NORME Iso
INTERNATIONALE 10703
Première édition
1997-05-01
Qualité de l’eau - Détermination de
l’activité volumique des radionucléides par
spectrométrie gamma à haute résolution
Wa ter quality - De termination of the activity concentration of
radionuclides by high resolution gamma-ray spectrometry
Numéro de référence
ISO 10703: 1997(F)
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ISO 10703:1997(F)
Avant-propos
LYS0 (Organisation internationale de normalisation) est une fédération
mondiale d’organismes nationaux de normalisation (comités membres de
I’ISO). L’élaboration des Normes internationales est en général confiée aux
comités techniques de I’ISO. Chaque comité membre intéressé par une
étude a le droit de faire partie du comité technique créé à cet effet. Les
organisations internationales, gouvernementales et non gouvernemen-
tales, en liaison avec I’ISO participent également aux travaux. L’ISO colla-
bore étroitement avec la Commission électrotechnique internationale (CEI)
en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.
Les projets de Normes internationales adoptés par les comités techniques
sont soumis aux comités membres pour vote. Leur publication comme
Normes internationales requiert l’approbation de 75 % au moins des co-
mités membres votants.
La Norme internationale ISO 10703 a été élaborée par le comité technique
lSO/rC 147, Qualité de l’eau, sous-comité SC 3, Méthodes
radiologiques.
Les annexes A et B de la présente Norme internationale sont données
uniquement à titre d’information.
0 ISO 1997
Droits de reproduction réservés. Sauf prescription différente, aucune partie de cette publi-
cation ne peut être reproduite ni utilisée sous quelque forme que ce soit et par aucun pro-
cédé, électronique ou mécanique, y compris la photocopie et les microfilms, sans l’accord
écrit de l’éditeur.
Organisation nternationale de normalisation
56 l CH-121 1 Genève 20 l Suisse
Case Postale
Imprimé en Suisse
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0 ISO
ISO 10703:1997(F)
Introduction
La présente Norme internationale permet, après échantillonnage,
traitement et, si nécessaire ou souhaitable, préparation des échantillons,
la détermination simultanée de l’activité volumique de plusieurs rayons
gamma émettant des radionucléides dans les échantillons d’eau, par
spectrométrie gamma au germanium de très haute pureté ou à l’aide de
détecteurs au germanium dérivé du lithium [Ge(Li)]. Les rayons gamma
émettant des radionucléides sont très répandus tant sous la forme de
radionucléides d’origine naturelle que d’origine artificielle. C’est pourquoi
les échantillons environnementaux contiennent en général une multitude
d’émetteurs de rayons gamma différents. La spectrométrie gamma à
haute résolution offre donc un outil d’analyse utile pour effectuer des
mesurages environnementaux.
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NORME INTERNATIONALE 0 ISO ISO 10703:1997(F)
- Détermination de l’activité
Qualité de l’eau
volumique des radionucléides par spectrométrie
gamma à haute résolution
1 Domaine d’application
La présente Norme internationale prescrit une méthode pour la détermination simultanée de l’activité volumique
de divers radionucléides émettant des rayons gamma d’une énergie de 0,l MeV < E < 2 MeV dans les échan-
tillons d’eau, par spectrométrie gamma à l’aide de détecteurs au germanium à haute résolution en énergie, com-
binés à un analyseur d’amplitude multicanal.
NOTE 1 La détermination de l’activité volumique des radionucléides émetteurs gamma dans une bande d’énergie de
40 keV < E < 100 keV et supérieure à 2 MeV est possible dans le cadre de la présente Norme internationale, à condition que
l’étalonnage et le bouclier du système de mesure soient adaptés à cette fin (voir 6.2, 8.5 et 10.3).
La présente Norme internationale prescrit les procédures pour l’étalonnage de l’énergie, la détermination de la
sensibilité du système de mesurage liée à l’énergie, l’analyse des spectres et la détermination de l’activité volu-
mique des différents radionucléides présents dans l’échantillon à analyser. La présente Norme internationale n’est
applicable qu’aux échantillons homogènes. Les échantillons d’activité type comprise entre 1 Bq et 104 Bq peuvent
être mesurés tel quel, c’est-à-dire sans dilution ni concentration, ni l’emploi de dispositifs spéciaux (électroniques).
Pour mesurer des activités inférieures à 1 Bq, il convient de concentrer l’échantillon par évaporation, en fonction
de différents paramètres tels que l’énergie des rayons gamma et la probabilité d’émission par désintégration nu-
cléaire, la taille et la géométrie de l’échantillon et du détecteur, le temps de comptage et d’autres paramètres
expérimentaux. De même, lorsque l’activité est largement supérieure à 104 Bq, il convient soit de diluer I’échan-
tillon, soit de ne prélever qu’une portion aliquote, soit d’augmenter la distance entre la source et le détecteur, soit
de corriger les effets d’empilement.
2 Références normatives
Les normes suivantes contiennent des dispositions qui, par suite de la référence qui en est faite, constituent des
dispositions valables pour la présente Norme internationale. Au moment de la publication, les éditions indiquées
étaient en vigueur. Toute norme est sujette à révision et les parties prenantes des accords fondés sur la présente
Norme internationale sont invitées à rechercher la possibilité d’appliquer les éditions les plus récentes des normes
indiquées ci-après. Les membres de la CEI et de I’ISO possèdent le registre des Normes internationales en vigueur
à un moment donné.
ISO 5667-l : 1980, Qualité de l’eau - Échantillonnage - Partie 1: Guide général pour l’établissement des pro-
grammes d’échantillonnage.
ISO 5667-2: 1991, Qualité de l’eau - Échantillonnage - Partie 2: Guide général sur les techniques
d’échantillonnage.
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ISO 5667-3: 1994, Qualité de l’eau - Échantillonnage - Partie 3: Guide générai pour la conservation et ia mani-
pula tion des échantillons.
CEI 659: 1979, Méthodes d’essai pour les analyseurs d’amplitude multicanaux.
CEI 973: 1989, Méthodes d’essais de détecteurs gamma en germanium.
CEI 1151 :1992, Instrumentation nucléaire - Amplificateurs et préamplificateurs utilisés avec des détecteurs de
rayonnements ionisants - Méthodes d’essai.
3 Définitions
Pour les besoins de la présente Norme internationale, les définitions suivantes s’appliquent.
3.1 efficacité de comptage: Dans les conditions de détection définies, rapport du nombre de photons gamma
détectés au nombre de photons gamma de même espèce émis par la source de radiation dans le même laps de
temps.
3.2 cascade gamma: Deux ou plusieurs photons gamma différents émis successivement dans le temps de ré-
solution, par un seul noyau lorsqu’il se désexcite en passant par un ou plusieurs niveaux d’énergie intermédiaires.
3.3 rayonnement gamma: Rayonnement électromagnétique émis lors d’un processus de transition nucléaire
ou d’annihilation de particule.
3.4 spectrométrie en rayons gamma: Méthode de mesurage des rayons gamma fournissant le spectre éner-
gétique du rayonnement gamma.
plus petite différence
35 . résolution en énergie: Mesure, à une énergie donnée, de la relative entre l’énergie
de deux rayons gamma, pouvant être mise en évidence à l’aide d’un appareil utilisé pour la spectrométrie gamma.
NOTE 2 Dans la présente Norme internationale, la résolution en énergie est exprimée, pour les photons monoénergétiques,
par un coefficient égal à la largeur à mi-hauteur du pic d’absorption totale, divisée par l’énergie au sommet de la courbe de
distribution.
3.6 constante de désintégration 1: Quotient, pour un radionucléide dans un état énergétique particulier, de dP
par dt, ou dP est la probabilité qu’un noyau donné subisse une transition nucléaire spontanée à partir de cet état
d’énergie dans l’intervalle de temps dt.
dP 1 dN
=-=--e
a
dt N dt
est le nombre de noyaux concernés existant au temps t.
où N
37 temps mort: Laps de temps devant s’écouler entre deux impulsions consécutives ou événements ionisants
ei le moment où ils sont reconnus par le système de détection comme impulsions ou événements discrets.
3.8 correction du temps mort: Correction à appliquer au nombre d’impulsions observées de façon à prendre
en compte le nombre d’impulsions perdues pendant le temps mort.
3.9 empilement: traitement, par un spectromètre à rayonnement, des impulsions résultant de l’absorption si-
multanée de particules, ou photons, provenant de la désintégration de différents noyaux, par le détecteur de
rayonnements. Ces particules ou photons sont donc comptabilisé(e)s comme un(e) seul(e) et unique particule ou
photon dont l’énergie est comprise entre la valeur correspondant à leur énergie individuelle, et celle correspondant
à la somme de toutes leurs énergies.
3.10 pic d’absorption totale: Pic de réponse spectrale correspondant à l’absorption totale de l’énergie des
photons par l’effet photoélectrique.
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probabilité de transition: Fraction du noyau qui se désintègre d’une manière spécifique.
3.11
4 Symboles et abréviations
est l’activité du radionucléide t au temps t, en becquerels;
A i (4
est l’activité volumique du radionucléide i, en becquerels par litre;
ci
est le facteur de correction utilisé pour corriger l’activité volumique du radionucléide i pour tenir
fd,i
compte de sa désintégration physique entre le moment de l’échantillonnage et celui du mesu-
rage (sans dimension);
est le facteur de correction des effets de sommation affectant l’émission de photons du radio-
f
s,i
nucléide i à l’énergie E;
est la limite inférieure de détection pour le radionucléide i, comme spécifié dans ta présente
gi
Norme internationale, en becquerels par litre;
est le seuil inférieur de décision pour le radionucléide i, comme spécifié dans la présente Norme
fi
internationale, en becquerels par litre;
k sont les coefficients de confiance correspondant aux erreurs de première (OC) et de seconde es-
1 --dl et kl -p
pèce (j?);
P est la probabilité de transition du radionucléide i donnant lieu à une émission de rayonnement
i,E
gamma d’énergie E, également appelée fraction d’embranchement de I’énergie E (sans dimen-
sion);
R est le taux de comptage net par seconde, relevé sous le pic d’absorption totale à I’énergie E;
n,E
R est le taux de comptage net par seconde, relevé sous le pic d’absorption totale correspondant
n,i
au radionucléide i;
-
est le taux de comptage moyen du bruit de fond, par seconde et par kiloé ectronvolt;
R,
est le temps de mesurage de I’échantillon, en secondes;
4n
est le coefficient de variation de l’activité volumique, découlant du caractère aléatoire de la dé-
vi
croissance radioactive, en pourcentage;
est le volume de l’échantillon, en litres;
V
est l’efficacité de comptage pour une énergie E donnée, (sans dimension);
est I’efficacité de comptage pour un radionucléide i à une énergie donnée (sans dimension);
%
est la constante de désintégration du radionucléide i, par seconde.
4
5 Principe
Les rayons gammas provoquent des ionisations quand ils traversent la matière. Lorsqu’un voltage est appliqué à
un détecteur semi-conducteur, ces ionisations sont, après amplification, détectées comme des impulsions élec-
triques. La hauteur des impulsions dépend de I’énergie des photons gamma (ou photons) absorbée dans le temps
de résolution du détecteur et du matériel électronique. En établissant une discrimination entre les hauteurs des
impulsions, on obtient un spectre de rayons gamma. Après analyse du spectre, on attribue les différents pics aux
radionucléides ayant émis les rayons gamma correspondants. On calcule ensuite la concentration en radio-
nucléides présents dans l’échantillon à l’aide de l’efficacité du détecteur dépendant de l’énergie obtenue précé-
demment.
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6 Sources de référence
Toutes les sources de référence doivent pouvoir être retrouvées dans les normes nationales.
6.1 Source(s) de référence relative(s) à l’étalonnage de l’énergie
Utiliser une ou plusieurs source(s) de référence émettant des rayons gamma dont on connaît précisément l’énergie
et couvrant la totalité de la bande d’énergie à étudier.
NOTE 3 II est recommandé que les sources émettrices de photons utilisées couvrent la zone énergétique en question.
Choisir la source de sorte qu’elle présente un minimum de neuf pics d’absorption totale uniformément répartis sur la bande
d’énergie a étudier. Les sources contenant des radionucléides à période longue (europium-152, américium-241, cobalt-60,
césium-137) sont particulièrement recommandées ici. Pour des contrôles réguliers, un plus petit nombre de pics d’énergie peut
être choisi.
6.2 Source(s) de référence pour la détermination de l’efficacité de comptage dépendant de
l’énergie
Utiliser une ou plusieurs source(s) de référence des normes nationales ou internationales, dont l’incertitude totale
sur l’activité est établie. Des sources multi-radionucléides peuvent aussi être utilisées. Les énergies des rayons
gamma émis doivent être distribuées sur toute la bande d’énergie à analyser de telle manière que l’efficacité dé-
pendant de l’énergie de l’appareil de mesure puisse être déterminée de façon suffisamment précise. Dans la
plupart des cas, la précision est suffisante si la différence de l’efficacité de comptage entre deux énergies sub-
séquentes est inférieure à 10 % de l’efficacité de comptage à 120 keV, en présence des radionucléides requis.
Pour déterminer l’activité d’un radionucléide émetteur de rayons gamma dans la bande d’énergie 40 keV < E et
E < 100 keV, l’efficacité de comptage doit être déterminée par étalonnage à l’aide de ce radionucléide particulier.
NOTE 4 Pour la bande d’énergie 100 keV < E -c 2 000 keV, les radionucléides suivants peuvent être utilisés: manganèse-54,
cobalt-57, zinc-65, strontium-85, yttrium-88, cadmium-l 09, étain-l 13, césium-137, cérium-139. mercure-203. II convient d’utili-
ser avec précaution les radionucléides ayant des transitions en cascade (par exemple, le cobalt-60 et le césium-134) (voir
10.6.1).
7 Réactifs
Utiliser les réactifs suivants lorsque l’échantillon est concentré par évaporation avec rétention d’iode. Utiliser uni-
quement des réactifs de qualité analytique reconnue et de l’eau déminéralisée ou de l’eau de pureté équivalente.
Acide nitrique concentré (HNO,), p = 1,42 g/mI.
7.1
7.2 Acide sulfurique concentré (H,SO,), p = 1,84 g/mI.
Solution de nitrate d’argent, p = 3,2 g/l.
7.3
Dissoudre 3,2 g de nitrate d’argent (AgNO,) dans de l’eau acidifiée avec 0,l ml d’acide nitrique (7.1) et diluer avec
de l’eau jusqu’à un volume total de 1 litre.
7.4 Solution d’iodure de potassium, p = 1,3 g/l.
Dissoudre 1,3 g d’iodure de potassium (Kl) dans 1 litre d’eau.
7.5 Sulfite de sodium, (Na,SO,).
7.6 Solution de peroxyde d’hydrogène (H*O,), p = 0,3 g/l.
7.7 Solution de carbonate de sodium (Na,CO,), saturée à 20 “C.
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8 Appareillage
L’appareil de mesure consiste en deux parties principales: le détecteur et le dispositif permettant de traiter, mé-
moriser et analyser les signaux émis par le détecteur. Le signal de sortie du détecteur est en général acheminé
dans un analyseur d’amplitude multicanal (MCA). Les MCA ont dans la plupart des cas été remplacés par des
mémoires tampons d’un analyseur multicanal, et tout le traitement des données (affichage, mémorisation et ana-
lyse) est effectué par un microprocesseur avec logiciels et matériels périphériques associés. Pour les besoins de
la présente Norme internationale, on peut utiliser l’une ou l’autre de ces possibilités, mais l’analyse des données
se fait par ordinateur.
L’appareillage doit nécessairement être constitué des différentes parties suivantes:
8.1 Cristal de germanium de très haute pureté ou de germanium dérivé du lithium [Ge(Li)].
Les performances du détecteur doivent être essayées conformément à la CEI 973.
Dans le commerce, on trouve trois principaux types de détecteurs: planaires, coaxiaux et en forme de puits, chacun
NOTE 5
présentant des avantages particuliers suivants les circonstances. Les détecteurs coaxiaux, par exemple, sont utilises en général
avec des échantillons dont on dispose d’un volume important, tandis que ceux en forme de puits sont plus efficaces lorsqu’il
s’agit de faibles volumes. De plus amples détails concernant les détecteurs sont donnes dans la référence [1] de l’annexe B.
Source d’énergie électrique haute tension.
8.2
- Prendre les précautions de sécurité nécessaires en suivant les instructions du
AVERTISSEMENT
constructeur.
8.3 Préamplificateur, qui détermine pour une grande part la qualité de tout le système de mesure, puisque le
bruit et la résolution en énergie dépendent des caractéristiques du préamplificateur.
NOTE 6 HabitueIIement, te préamplificateur est situé à proximité du détecteur. Refroidir l’étage d’entrée du préamplificateur
diminue fe niveau du bruit et améliore la résolution en énergie.
8.4 Cryostat, capable de maintenir le détecteur à une température proche de celle de l’azote liquide.
Effectuer l’opération à basse température afin de diminuer la fuite de courant et le niveau du bruit électronique
du détecteur et du préamplificateur. Il est recommandé d’installer une mise hors-circuit automatique ainsi qu’un
signal d’alarme dont les mises en marche commandées par une augmentation de la température (provoquée, par
exemple, par un disfonctionnement du cryostat ou une perte d’azote liquide). Tout échauffement endommagera
les détecteurs au Ge(Li).
Un détecteur au germanium de haute pureté peut être installé à température ambiante, cependant, il doit être
refroidi lorsqu’un voltage légèrement polarisé est appliqué.
8.5 Bouclier
Afin de réduire les signaux du bruit de fond provenant principalement des radionucléides d’origine naturelle, le
détecteur doit être pourvu d’un bouclier sur tous ses côtés, y compris le fond, avec du fer ou du plomb. Si l’on
doit procéder à des mesurages dans la bande d’énergie 40 keV < E < 100 keV, le carter doit consister en trois
couches successives de cadmium, de cuivre et de méthacrylate de polyméthyle afin de parvenir à un bruit de fond
faible et constant en atténuant les rayons X émis dans l’enceinte du bouclier.
Le boucli er est important pou r diminuer le niveau du bruit de fond, spécialement si l’on doit effectuer des mesu-
rages de faibles niveaux d’act ivité. Les mesures s uivantes uvent être prises:
Pe
- emploi de plomb de faible activité; si possible il convient de ne placer aucun écran à proximité du détecteur;
- il convient de choisir avec soin la ventilation, la filtration de l’air, les matériaux de construction ainsi que les
autres matériaux du système, de façon à réduire l’activité volumique et à obtenir de faibles niveaux de rayon-
nement de fond.
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8.6 Amplificateur principal
L’amplificateur principal doit avoir des caractéristiques linéaires pour ce qui concerne les signaux d’entrée et de
sortie, ainsi que des possibilités de mise en forme des impulsions. Il doit être équipé d’un réseau de pôles et de
zéros et d’un dispositif de rétablissement de la composante continue. La conformité des paramètres caractéris-
tiques réels aux spécifications du constructeur doit être vérifiée conformément à la CEI II 51.
NOTE 7 Lorsqu’on peut S l’attendre à des taux de comptage élevés (> 5000 s-l), un circuit de rejet des empilements d’im-
pulsions peut s’avérer utile L’utilisation d’un tel circuit nécessite une grande expérience.
8.7 Analyseur d’amplitude multicanal (MCA) ou tampon d’amplitude multicanal (MCB)
L’analyseur d’amplitude multicanal doit comporter au moins 1 024 canaux. Pour une bonne résolution, 2 048 ca-
naux sont recommandés. Les performances de l’analyseur d’amplitude multicanal doivent être essayées confor-
mément à la CEI 659.
8.8 Ordinateur avec logiciels et matériels périphériques associés
L’ordinateur, avec les logiciels et matériels périphériques lui étant associés’ doit pouvoir:
- traiter les données provenant du MCA ou du MCB;
- reproduire ces données sur un écran vidéo, une table traçante ou une imprimante, et les garder en mémoire;
- déterminer, en utilisant la source de référence appropriée, la relation entre le numéro de canal et l’énergie lui
correspondant sur toute la bande d’énergie à étudier (voir 6.1);
- déterminer, en utilisant la source de référence appropriée, l’efficacité de comptage dépendant de l’énergie sur
toute la bande d’énergie à étudier (voir 6.2);
- détecter les pics, en déterminer les caractéristiques telles que: position, largeur à mi-hauteur, comptage net
enregistré sous le pic, et déterminer l’incertitude de ce nombre;
- identifier les radionucléides responsables des pics d’absorption totale à l’aide des données de la littérature
concernant les radionucléides (par exemple [2] à [6] dans l’annexe B);
- calculer l’activité des différents radionucléides sur la base du comptage, du temps de comptage, de l’efficacité
de comptage, ainsi que des données de la littérature concernant la radionucléides (par exemples [2] à [6] dans
l’annexe B);
- calculer l’écart-type de l’activité des radionucléides identifiés, ou la limite de détection des radionucléides à
mesurer mais n’étant pas présents dans l’échantillon.
Si nécessaire, les calculs et l’identification peuvent être effectués manuellement.
II est recommandé de vérifier régulièrement les résultats de l’analyse informatique du spectre car des anomalies
ou des erreurs assez grossières peuvent apparaître. II est conseillé d’utiliser une norme de laboratoire pour vérifier
les performances de l’appareillage. Des comparaisons entre des séries de mesurages peuvent aussi aider à vérifier
les performances de l’appareillage et celles de l’analyse.
9 Échantillonnage
L’échantillon doit être prélevé et conservé selon I’ISO 5667-1, NS0 5667-2 et I’ISO 5667-3. II faut faire part&
lièrement attention aux étapes suivantes:
- l’identification de l’échantillon (lieu, heure et méthode suivie);
- le temps écoulé entre le moment de l’échantillonnage et le mesurage de l’échantillon;
6
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l’homogénéité de l’échantillon; s’il contient des matières particulières pouvant diminuer son homogénéité, les
éliminer par filtration, et le résidu doit être mesuré séparément si nécessaire (voir également 10.1 .l);
utiliser pour l’échantillonnage des flacons de polyéthylène avec de l’acide chlorhydrique 1 mol/l, puis rincés
avec une solution d’acide nitrique dilué et ensuite avec de l’eau distillée ou déionisée;
tout de suite après l’échantillonnage, le pH de l’échantillon doit être ajusté à une valeur < 2, à l’aide d’acide
nitrique; en présence de matières particulières, procéder à leur élimination par filtration ou centrifugation avant
I’acidification (voir 10.1.1);
entre I’acidification et le mesurage, l’échantillon doit être transporté et/ou conservé à l’abri de la lumière et à
une température entre 0 “C < t < 5 “C;
Si l’on doit doser le radio-iode, il est préférable d’utiliser, pour acidifier l’échantillon, de l’acide chlorhydrique plutôt
que de l’acide nitrique.
NOTE 8 Dans certains cas, ii peut s’avérer préférable d’ajouter à l’échantillon une solution vecteur. Par exemple, lorsqu’il
s’agit de doser les eaux résiduaires d’une centrale nucléaire, il est possible d’utiliser une solution vecteur comme décrit dans
l’annexe A.
10 Mode opératoire
10.1 Préparation de l’échantillon
La présente Norme internationale donne la description de trois modes opératoires différents pour la préparation
de l’échantillon d’eau. Le rapport d’essai doit préciser la méthode choisie, parmi les trois décrites de 10.1.1 à
10.1.3.
Le choix de la méthode dépend de la limite de détection requise (voir 10.1 .l ou 10.1.2). Cependant, si des radio-
nucDéides diode doivent être dosés, il faut choisir, en fonction de la limite de détection requise, entre la méthode
décrite en 10.1 .l et celle décrite en 10.1.3.
10.1 .l Dosage direct
II faut procéder à un mesurage direct lorsque l’on s’attend à des activités volumiques relativement élevées, par
exemple pour les contrôles de la radioactivité et en cas d’accident. Après filtration sur filtre moléculaire (porosité
de 0,45 pm), acidifier l’échantillon (voir article 9) et effectuer un dosage direct (voir 10.4) de préférence dans un
bécher de Marinelli.
Doser séparément le résidu resté sur le filtre. Dans le rapport d’essai, indiquer qu’il s’agit d’un «dosage direct)),
en donnant les résultats pour les ((liquides) et pour les ((solides), chacun par rapport au volume de l’échantillon.
La concentration en masse des matières en suspension doit aussi être mentionnée.
NOTE 9 Lors du dosage, l’homogénéisation de l’échantillon, par exemple en remuant ou en ajoutant un agent gélifiant, est
possible. Dans ce cas, il convient d’indiquer que les résultats sont des totaux.
10.1.2 Évaporation sans rétention d’iode
Évaporer l’échantillon jusqu’à ce qu’il n’y ait plus qu’une faible quantité d’eau avec les matières solides. Transvaser
l’échantillon concentré dans un petit récipient, évaporer le reste et sécher l’échantillon à 105 “C pendant 30 min.
Déterminer la masse du résidu et le doser. Le rapport d’essai doit mentionner la méthode utilisée comme étant
une ((évaporation sans rétention d’iode)). Les résultats doivent apparaître sous forme d’un ((total)), sauf si les
matières en suspension sont comptées à part.
10.1.3 Évaporation avec rétention d’iode
Tout en agitant, ajouter à l’échantillon 10 ml d’une solution d’iodure de potassium (7.4), 0,l g de sulfite de sodium
acide sulfurique (7.2) par litre d’échantillon non filtré. Après avoir remué pendant 5 min, ajouter
(7.5) et 5 ml d’
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d’hydrogène (7.6) par litre. Ajuster le
10 ml de solution de nitrate d’argent (7.3) et 10 ml de solution de peroxyde
à 9, à l’aide de la solution saturée de carbonate de sodium (7.7).
PH
Évaporer et sécher l’échantillon selon 10.1.2. Le rapport d’essai doit mentionner la méthode utilisée comme étant
une ((évaporation avec rétention d’iode)).
Les résultats doivent apparaître sous forme d’un ((total)), sauf si les matières en suspension sont comptées à part.
10.2 Étalonnage de l’énergie
Placer la source de référence relative à l’étalonnage de l’énergie (6.1) dans l’appareil de mesure. Régler I’amplifi-
cateur et le convertisseur analogique/numéri- que (ADC) de sorte que le premier canal corresponde à une énergie
entre 0 keV et 30 keV et que chaque canal corresponde à 0,5 keV, en supposant que les 4096 canaux soient uti-
lisés
Déterminer la relation entre l’énergie et le numéro du canal à l’aide d’une équation mathématique exprimant cette
relation à au moins 0,l keV près. Répéter l’étalonnage de l’énergie chaque semaine. Vérifier quotidiennement que
la relation entre l’énergie et le canal est correcte.
10.3 Dosage de l’efficacité de comptage
L’efficacité de comptage dépend des paramètres suivants:
- le détecteur utilisé;
- la position de l’échantillon par rapport au détecteur;
- la densité de l’échantillon et du récipient le contenant.
L’efficacité de comptage doit être déterminée dans les mêmes conditions que pour l’échantillon en tenant compte
de ces facteurs. Lorsque l’un d’eux est modifié, l’efficacité de comptage doit être à nouveau déterminée pour ces
nouvelles conditions. L’analyse spectrale doit également utiliser les mêmes algorithmes pour la source de réfé-
rence que pour l’échantillon.
L’efficacité de comptage peut se déterminer de deux façons différentes, suivant ce que l’on doit déterminer (un
ou plusieurs radionucléides): soit en fonction de l’énergie soit en fonction du seul radionucléide étudié.
L’efficacité de comptage spécifique au radionucléide peut être utilisée lorsque l’on effectue le dosage un radio-
nucléide particulier et être utilisé lorsqu’on doit analyser la bande d’énergie entre 40 keV < E < 100 keV. L’effi-
cacité de comptage spécifique au radionucléide peut être utilisée pour le dosage de ce radionucléide particulier
ainsi que dans les cas où le radionucléide étudié émet des rayonnements gamma à partir de transitions en cascade
(voir 10.3.2). Ell e pourra également s’avérer nécessaire en cas de corrections des effets de sommation impor-
tantes, comme par exemple dans les détecteurs en forme de puits.
10.3.1 Mode opératoire
Placer la source de référence (6.2) dans l’appareil de mesure (voir l’article 8) et enregistrer le spectre jusqu’à ce
qu’on puisse déterminer le taux de comptage net relevé sous le pic correspondant à l’absorption totale avec un
coefficient de variation inférieur ou égal à 1 % (voir 10.6.3). Afin d’éviter les erreurs dues à l’empilement, l’activité
de la source de référence et la position lors du mesurage doivent être telles que le temps de comptage réel du
mesurage ne diffère pas de plus de 10 % de la période. On peut également utiliser un circuit de rejet des empi-
lements d’impulsions (voir note 7).
Déterminer le nombre des comptages nets relevés sous les pics correspondants pour toutes les énergies (E) uti-
lisées. Utiliser le même procédé de calcul d’aire des pics que lors du mesurage des échantillons” Corriger l’activité
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NORME
IS0
I N T E R NAT I O NA LE
10703
Première édition
1997-05-01
Qualite de l'eau - Détermination de
I'activite volumique des radionudeides par
spectrométrie gamma à haute rbsolution
Water quality - Determination of the activity concentt'ation of
radionuclides by high resolution gamma-ray spectrometry
Numéro de référence
IS0 10703:1997(F)
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IS0 10703:1997(F)
Avant-propos
L'ISO (Organisation internationale de normalisation) est une fédération
mondiale d'organismes nationaux de normalisation (comités membres de
I'ISO). L'élaboration des Normes internationales est en général confiée aux
comités techniques de I'ISO. Chaque comité membre intéressé par une
étude a le droit de faire partie du comité technique créé à cet effet. Les
organisations internationales, gouvernementales et non gouvernemen-
tales, en liaison avec I'ISO participent également aux travaux. L'ISO colla-
bore étroitement avec la Commission électrotechnique internationale (CEI)
en ce qui concerne la normalisation électrotechnique.
Les projets de Normes internationales adoptés par les comités techniques
sont soumis aux comités membres pour vote. Leur publication comme
Normes internationales requiert l'approbation de 75 % au moins des co-
mités membres votants.
La Norme internationale IS0 10703 a été élaborée par le comité rechnique
lSO/lC 147, Qualité de l'eau, sous-comité SC 3, Méthodes
radiologiques.
Les annexes A et B de la présente Norme internationale sont données
uniquement à titre d'information.
0 IS0 1997
Droits - .~ de ~~ retxoduction réservés. Sauf prescription différente, aucune partie de cette publi-
cation ne peut être reproduite ni utilisee sous quelque forme que ce soit et par aucun pro-
cédé, électronique ou mécanique, y compris la photocopie et les microfilms, sans l'accord
écrit de I'éditeur.
Organisation internationale de normalisation
Case Postale 56 CH-1 21 1 Genève 20 Suisse
Imprimé en Suisse
II
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Q IS0
IS0 10703: 1997(F)
Introduction
La présente Norme internationale permet, après échantillonnage,
traitement et, si nécessaiire ou souhaitable, préparatic'n des échantillons,
la détermination simultarlée de l'activité volumique cle plusieurs rayons
gamma émettant des radionucléides dans les échantillons d'eau, par
spectrométrie gamma au germanium de très haute pureté ou à l'aide de
détecteurs au germanium dérivé du lithium [Ge(Li)]. Les rayons gamma
émettant des radionucléildes sont trks répandus tant sous la forme de
radionucléides d'origine naturelle que d'origine artificielle. C'est pourquoi
les échantillons environnementaux contiennent en général une multitude
d'émetteurs de rayons gamma différents. La spectrométrie gamma à
haute résolution offre donc un outil d'analyse utile Dour effectuer des
mesurages environnementaux.
...
111
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NORME INTERNATIONALE Q IS0
IS0 10703: 1997( F)
Qualité de l'eau - Détermination de l'activité
volumique des radionucléides par spectrométrie
gamma à haute résolution
1 Domaine d'application
La présente Norme internationale prescrit une méthode pour la détermination simultanée de l'activité volumique
de divers radionucléides émettant des rayons gamma d'une énergie de 0,l MeV < E < 2 MeV dans les échan-
tillons d'eau, par Spectrométrie gamma à l'aide de détecteurs acli germanium à haute résolution en énergie, com-
binés a un analyseur d'amplitude multicanal.
NOTE 1 La détermination de I'activitb volumique des radionucléides émetteurs gamma dans une bande d'énergie de
40 keV < E < 100 keV et supérieure à 2 MeV est possible dans le cadre de la présente Norme internationale, h condition que
I'étalonnage et le bouclier du systhme de mesure soient adaptés à cette fin (voir 6.2, 8.5 et 10.3).
La présente Norme internationale prescrit les procédures pour I'étalonnage de l'énergie, la détermination de la
sensibilité du système de mesurage liée à l'énergie, l'analyse des spectres et la détermination de l'activité volu-
mique des différents radionucléides présents dans I'échantillon à analyser. La présente Norme internationale n'est
applicable qu'aux échantillons homogènes. Les échantillons d'activité type comprise entre 1 BI? et I O4 Bq peuvent
être mesurés tel quel, c'est-à-dire sans dilution ni concentration, ni l'emploi de dispositifs spéciaux (électroniques).
Pour mesurer des activités inférieures à 1 Bq, il convient de concentrer I'échantillon par évaploration, en fonction
de différents paramètres tels que l'énergie des rayons gamma et la probabilité d'émission par désintégration nu-
cléaire, la taille et la géométrie de I'échantillon et du détecteur,, le temps de comptage et d'autres paramètres
expérimentaux. De même, lorsque l'activité est largement supérieure à IO4 Bq, il convient soit de diluer I'échan-
tillon, soit de ne prélever qu'une portion aliquote, soit d'augmenter la distance entre la source et le détecteur, soit
de corriger les effets d'empilement.
2 Références normatives
Les normes suivantes contiennent des dispositions qui, par suite de la référence qui en est faite, constituent des
dispositions valables pour la présente Norme internationale. Au imoment de la publication, le:; éditions indiquées
étaient en vigueur. Toute norme est sujette a révision et les parties prenantes des accords fondés sur la présente
Norme internationale sont invitées à rechercher la possibilité d'appliquer les éditions les plus rkcentes des normes
indiquées ci-après. Les membres de la CE1 et de I'ISO possèdent le registre des Normes internationales en vigueur
à un moment donné.
IS0 5667-1 :I 980, Qualité de l'eau - Échantillonnage - Partie I: Guide général pour I'établissement des pro-
grammes d'échantillonnage.
IS0 5667-2:1991, Qualité de l'eau - Échantillonnage - Partie 2: Guide général sur les techniques
d'échantillonnage.
1
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IS0 10703: 1997(F)
IS0 5667-3: 1994, Qualité de l'eau - Échantillonnage - Partie 3: Guide général pour la conservation et la mani-
pula tion des échan tilions.
CE1 659: 1979, Méthodes d'essai pour les analyseurs d'amplitude multicanaux.
CE1 973:1989, Méthodes d'essais de détecteurs gamma en germanium.
CE1 1 151 :1992, Instrumentation nucléaire - Amplificateurs et préamplificateurs utilisés avec des détecteurs de
rayonnements ionisants - Méthodes d'essai.
3 Definitions
Pour les besoins de la présente Norme internationale. les définitions suivantes s'appliquent.
3.1 efficacité de comptage: Dans les conditions de détection définies, rapport du nombre de photons gamma
détectés au nombre de photons gamma de même espèce émis par la source de radiation dans le même laps de
temps.
3.2 cascade gamma: Deux ou plusieurs photons gamma différents émis successivement dans le temps de ré-
solution, par un seul noyau lorsqu'il se désexcite en passant par un ou plusieurs niveaux d'énergie intermédiaires.
3.3 rayonnement gamma: Rayonnement électromagnétique émis lors d'un processus de transition nucléaire
ou d'annihilation de particule.
3.4 spectrométrie en rayons gamma: Méthode de mesurage des rayons gamma fournissant le spectre éner-
gétique du rayonnement gamma.
3.5 résolution en énergie: Mesure, à une énergie donnée, de la plus petite différence relative entre I'hergie
de deux rayons gamma, pouvant être mise en évidence à l'aide d'un appareil utilisé pour la spectrométrie gamma.
NOTE 2 Dans la présente Norme internationale, la résolution en énergie est exprimée, pour les photons nionoénergétiques,
par un coefficient égal à la largeur à mi-hauteur du pic d'absorption totale, divisée par l'énergie au sommet de la courbe de
distribution.
3.6 constante de désintégration 1: Quotient, pour un radionucléide dans un état énergétique particulier, de dP
par dt, ou dP est la probabilité qu'un noyau donné subisse une transition nucléaire spontanée à partir de cet état
d'énergie dans l'intervalle de temps dt.
où N est le nombre de noyaux concernes existant au temps t.
3.7 temps mort: Laps de temps devant s'écouler entre deux impulsions consécutives ou événements ionisants
et le moment où ils sont reconnus par le système de détection comme impulsions ou événements discrets.
3.8 correction du temps mort: Correction à appliquer au nombre d'impulsions observées de façon à prendre
en compte le nombre d'impulsions perdues pendant le temps mort.
3.9 empilement: traitement, par un spectromètre à rayonnement, des impulsions résultant de l'absorption si-
multanée de particules, ou photons, provenant de la désintégration de différents noyaux, par le détecteur de
rayonnements. Ces particules ou photons sont donc comptabilisé(e1s comme un(e) seul(e) et unique particule ou
photon dont l'énergie est comprise entre la valeur correspondant à leur énergie individuelle, et celle correspondant
à la somme de toutes leurs énergies.
3.10 pic d'absorption totale: Pic de réponse spectrale correspondant a l'absorption totale de l'énergie des
photons par l'effet photoélectrique.
2
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3.11 probabilite de transition: Fraction du noyau qui se désktègre d'une manière spécifique.
4 Symboles et abrhviations
est l'activité du radionucléide i au temps e, en becquerels;
est l'activité volumique du radionucléide i, en becquerels par litre;
est le facteur de correction utilisé pour corriger l'activité volumique du radionucléide i pour tenir
compte de sa désintégration physique entre le moment de I'échantillonnage et celui du mesu-
rage (sans dimension);
est le facteur de correction des effets de somination affectant l'émission de photons du radio-
f,,i
nucléide i à l'énergie E;
est la limite inférieure de détection DOUT le radionucléide i, comme spécifié dans la présente
gi
Norme internationale, en becquerels Dar litre;
est le seuil inférieur de décision pour le radionucléide i, comme spécifié dans la présente Norme
g'i
internationale, en becquerels par litre;
sont les coefficients de confiance correspondant aux erreurs de première (CI) et de seconde es-
pèce (BI;
est la probabilité de transition du radionucléide i donnant lieu à une émission de rayonnement
gamma d'énergie E, également appelée fraction d'embranchement de l'énergie E (sans dimen-
sion);
est le taux de comptage net par seconde, relevé sous le pic d'absorption totale à l'énergie E;
est le taux de comptage net par seconde, relevé sous le pic d'absorption totale correspondant
au radionucléide i;
est le taux de comptage moyen du bruit de fond, par seconde et par kiloélectronvolt;
est le temps de mesurage de I'échantillon, en secondes;
est le coefficient de variation de l'activité volumique, découlant du caractère aléatoire de la dé-
croissance radioactive, en pourcentage;
est le volume de I'échantillon, en litres;
est l'efficacité de comptage pour une énergie E' donnée, (sans dimension);
est l'efficacité de comptage Dour un radionucléide i à une énergie donnée (sans dimension);
est la constante de désintégration du radionuclkide i, par seconde.
5 Principe
Les rayons gammas provoquent des ionisations quand ils traversent la matière. Lorsqu'un voltage est appliqué à
un détecteur semi-conducteur, ces ionisations sont, après amplification, détectées comme dles impulsions élec-
triques. La hauteur des impulsions dépend de l'énergie des photons gamma (ou photons) absorbée dans le temps
de résolution du détecteur et du matériel électronique. En établissant une discrimination entre les hauteurs des
impulsions, on obtient un spectre de rayons gamma. Après analyse du spectre, on attribue les différents pics aux
radionucléides ayant émis les rayons gamma correspondants. On calcule ensuite la concentration en radio-
nucléides présents dans I'échantillon à l'aide de l'efficacité du d6tecteur dépendant de l'énergie obtenue précé-
demment.
3
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6 Sources de référence
Toutes les sources de référence doivent pouvoir être retrouvées dans les normes nationales,
6.1 Source(s) de référence relative(s1 a l'étalonnage de l'énergie
Utiliser une ou plusieurs source(s) de référence émettant des rayons gamma dont on connaît précisément l'énergie
et couvrant la totalité de la bande d'énergie à étudier.
NOTE 3 Il est recommandé que les sources émettrices de photons utilisées couvrent la zone énergétique en question.
Choisir la source de sorte qu'elle présente un minimum de neuf pics d'absorption totale uniformément répartis sur la bande
d'énergie A étudier. Les sources contenant des radionucléides à période longue (europîum-I 52, américium-241, cobalt-60,
césium-137) sont particulikrement recommandées ici. Pour des contrôles réguliers, un plus petit nombre de pics d'énergie peut
être choisi.
6.2 Source(s) de référence pour la détermination de I'efficacitb de comptage dépendant de
l'énergie
Utiliser une ou plusieurs source(s) de référence des normes nationales ou internationales, dont l'incertitude totale
sur l'activité est établie. Des sources multi-radionucléides peuvent aussi être utilisées. Les énergies des rayons
gamma émis doivent être distribuées sur toute la bande d'énergie à analyser de telle manière que l'efficacité dé-
pendant de l'énergie de l'appareil de mesure puisse être déterminée de façon suffisamment précise. Dans la
plupart des cas, la précision est suffisante si la différence de l'efficacité de comptage entre deux énergies sub-
séquentes est inférieure à 1 O % de l'efficacité de comptage à 120 keV, en présence des radionucléides requis.
Pour déterminer l'activité d'un radionucléide émetteur de rayons gamma dans la bande d'énergie 40 keV < E et
E < 1 O0 keV, l'efficacité de comptage doit être déterminée par étalonnage à l'aide de ce radionucléide particulier.
NOTE 4 Pour la bande d'énergie 1 O0 keV < E < 2 O00 keV, les radionucléides suivants peuvent être utilisés: manganese-54,
cobalt-57, zinc-65, strontium-85, yttrium-88, cadmîum-109, étain-113, césium-I 37, cénum-I 39. mercure-203. II convient d'utili-
ser avec précaution les radionucléides ayant des transitions en cascade (par exemple, le cobalt-60 et le césium-134) (voir
10.6.1).
7 Réactifs
Utiliser les réactifs suivants lorsque I'échantillon est concentré par évaporation avec rétention d'iode. Utiliser uni-
quement des réactifs de qualité analytique reconnue et de l'eau déminéralisée ou de l'eau de pureté équivalente.
Acide nitrique concentré (HNO,), p = 1,42 g/ml.
7.1
7.2 Acide sulfurique concentre (H,SO,), p = 1,84 g/ml.
7.3 Solution de nitrate d'argent, p = 3,2 g/l.
Dissoudre 3,2 g de nitrate d'argent (AgNO,) dans de l'eau acidifiée avec 0,l ml d'acide nitrique (7.1) et diluer avec
de l'eau jusqu'à un volume total de 1 litre.
7.4 Solution d'iodure de potassium, p = 1,3 g/l.
Dissoudre 1,3 g d'iodure de potassium (KI) dans 1 litre d'eau.
7.5 Sulfite de sodium, (Na,SO,).
7.6 Solution de peroxyde d'hydrogène (H20,), p = 0,3 g/l.
7.7 Solution de carbonate de sodium (Na2C0,), saturée à 20 "C.
4
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8 Appareillage
L'appareil de mesure consiste en deux parties principales: le détecteur et le dispositif permettant de traiter, mé-
moriser et analyser les signaux émis par le détecteur. Le signal de sortie du détecteur est cm général acheminé
dans un anaiyseur d'amplitude multicanal (MCAI. Les MCA ont dans la plupart des cas ét6 remplacés par des
mémoires tampons d'un analyseur multicanal, et tout re traitement des données (affichage, rnémorisation et ana-
lyse) est effectué par un microprocesseur avec logiciels et matkriels périphériques associés. Pour les besoins de
la présente Norme internationale, on peut utiliser l'une ou l'autre de ces possibilités, mais l'analyse des données
se fait par ordinateur.
L'appareillage doit nécessairement être constitué des différentes parties suivantes:
8.1 Cristal de germanium de très haute pureté ou de germanium dérivé du lithium [Ge(Li)].
Les performances du détecteur doivent être essayées conformk'ment à la CE1 973.
NOTE 5 Dans le commerce, on trouve trois principaux types de détecteurs: planaires, coaxiaux et en l'orme de puits, chacun
présentant des avantages particuliers suivants les circonstances. Les détecteurs coaxiaux, par exemple, :;ont utilisés en general
avec des échantillons dont on dispose d'un volume importanr, tandis qlue ceux en forme de puits sont plus efficaces lorsqu'il
s'agit de faibles volumes. De plus amples détails concernant les détecteurs sont donnés dans la référence [I] de l'annexe B.
8.2 Source d'énergie électrique haute tension.
AVERTISSEMENT - Prendre les précautions de sécurité nécessaires en suivant les instructions du
constructeur.
8.3 Préamplificateur, qui détermine pour une grande part la qualité de tout le système de mesure, puisque le
bruit et la résolution en énergie dépendent des caractéristiques du préamplificateur.
NOTE 6 Habituellement, le préamplificateur est situé B proximité du détecteur. Refroidir I'étage d'entrée du préamplificateur
diminue le niveau du bruit et améliore la résolution en énergie.
8.4 Cryostat, capable de maintenir le détecteur à une température proche de celle de l'azote liquide.
Effectuer l'opération à basse température afin de diminuer la fuite de courant et le niveau du bruit électronique
du détecteur et du préamplificateur. II est recommandé d'installer une mise hors-circuit automatique ainsi qu'un
signal d'alarme dont les mises en marche commandées par une augmentation de la température (provoquée, par
exemple, par un disfonctionnement du cryostat ou une perte d'azote liquide). Tout échauffement endommagera
les détecteurs au Ge(Li).
Un détecteur au germanium de haute pureté peut être installé à température ambiante, cependant, il doit être
refroidi lorsqu'un voltage légèrement polarisé est appliqué.
8.5 Bouclier
Afin de réduire les signaux du bruit de fond provenant principalement des radionucléides d'origine naturelle, le
détecteur doit être pourvu d'un bouclier sur tous ses côtés, y compris le fond, avec du fer ou du plomb. Si l'on
doit procéder à des mesurages dans la bande d'énergie 40 keV < E < 100 keV, le carter doit consister en trois
couches successives de cadmium, de cuivre et de méthacrylate de polyméthyle afin de parvenirà un bruit de fond
faible et constant en atténuant les rayons X émis dans l'enceinte du bouclier.
Le bouclier est important pour diminuer ie niveau du bruit de fond, spécialement si l'on doit effectuer des mesu-
rages de faibles niveaux d'activité. Les mesures suivantes peuvent être prises:
- emploi de plomb de faible activité: si possible il convient de ne placer aucun écran à proximité du détecteur;
- il convient de choisir avec soin la ventilation, la filtration de l'air* les matériaux de construction ainsi que les
autres matériaux du système, de façon à réduire l'activité volumique et à obtenir de faibles niveaux de rayon-
nement de fond.
5
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8.6 Amplificateur principal
L'amplificateur principal doit avoir des caractéristiques linéaires pour ce qui concerne les signaux d'entrée et de
sortie, ainsi que des possibilités de mise en forme des impulsions. II doit être équipé d'un réseau de pôles et de
zéros et d'un dispositif de rétablissement de la composante continue. La conformité des paramètres caractéris-
tiques réels aux spécifications du constructeur doit être vérifiée conformément à la CE1 11 51.
NOTE 7 Lorsqu'on peut s'attendre B des taux de comptage élev6s (> 5 O00 s-11, un circuit de rejet des empilements d'im-
pulsions peut s'av6rer utile. L'utilisation d'un tel circuit n6cessite une grande expérience.
8.7 Analyseur d'amplitude multicanal (MCA) ou tampon d'amplitude multicanal (MCB)
L'analyseur d'amplitude multicanal doit comporter au moins 1 024 canaux. Pour une bonne résolution, 2 048 ca-
naux sont recommandés. Les performances de l'analyseur d'amplitude multicanal doivent être essayées confor-
mément à la CE1 659.
8.8 Ordinateur avec logiciels et materiels périphériques associes
L'ordinateur, avec les logiciels et matériels périphériques lui étant associés, doit pouvoir:
- traiter les données provenant du MCA ou du MCB;
- reproduire ces données sur un écran vidéo, une table traçante ou une imprimante, et les garder en mémoire;
- déterminer, en utilisant la source de référence appropriée, la relation entre le numéro de canal et l'énergie lui
correspondant sur toute la bande d'énergie à étudier (voir 6.1);
- déterminer, en utilisant la source de référence appropriée, l'efficacité de comptage dépendant de l'énergie sur
toute la bande d'énergie à étudier (voir 6.2);
- détecter les pics, en déterminer les caractéristiques telles que: position, largeur à mi-hauteur, comptage net
enregistré sous le pic, et déterminer l'incertitude de ce nombre;
- identifier les radionucléides responsables des pics d'absorption totale à l'aide des données de la littérature
concernant les radionucléides (par exemple [2] à [6] dans l'annexe BI;
- calculer l'activité des différents radionucléides sur la base du comptage, du temps de comptage, de l'efficacité
de comptage, ainsi que des données de la littérature concernant la radionucléides (par exemples [2] à [6] dans
l'annexe BI;
- calculer I'écart-type de l'activité des radionucléides identifiés, ou la limite de détection des radionucléides à
mesurer mais n'étant pas présents dans I'échantillon.
Si nécessaire, les calculs et l'identification peuvent être effectués manuellement.
II est recommandé de vérifier régulièrement les résultats de l'analyse informatique du spectre car des anomalies
ou des erreurs assez grossières peuvent apparaître. II est conseillé d'utiliser une norme de laboratoire pour vérifier
les performances de l'appareillage. Des comparaisons entre des séries de mesurages peuvent aussi aider à vérifier
les performances de l'appareillage et celles de l'analyse.
9 Échantillonnage
L'échantillon doit être prélevé et conservé selon I'ISO 5667-1, I'ISO 5667-2 et I'ISO 5667-3. Il faut faire particu-
lièrement attention aux étapes suivantes:
- l'identification de I'échantillon (lieu, heure et méthode suivie);
- le temps écoulé entre le moment de I'échantillonnage et le mesurage de I'échantillon;
6
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- l'homogénéité de I'échantillon; s'il contient des matières particulières pouvant diminuer son homogénéité, les
éliminer par filtration, et le résidu doit être mesuré séparément si nécessaire (voir 6galement 10.1 .I);
- utiliser pour I'échantillonnage des flacons de polyéthylène avec de l'acide chlorhydrique 1 mol/l, puis rincés
avec une solution d'acide nitrique dilué et ensuite avec de l'eau distillée ou déionisée;
- tout de suite après I'échantillonnage, le pH de l'échantillon cloit être ajusté à une valeur .< 2, à !'aide d'acide
nitrique; en présence de matières particulières, procéder a leur élimination par filtration ou centrifugation avant
l'acidification (voir 10.1.1);
- entre I'acidification et le mesurage, I'echantillon doit être transporté et/ou conservé à l'abri de la lumière et à
une temperature entre O "C < t < 5 OC;
Si l'on doit doser le radio-iode, il est préférable d'utiliser, pour acidifier I'échantillon, de l'acide chlorhydrique plutôt
que de l'acide nitrique.
NOTE 8 Dans certains cas, il peut s'avérer préférable d'ajouter a I'échantillon une solution vecteur. Par exemple, lorsqu'il
s'agit de doser les eaux résiduaires d'une centrale nucléaire, il est possible d'utiliser une solution vecteur comme décrit dans
l'annexe A.
10 Mode opératoire
10.1 Preparation de I'echantillon
La présente Norme tnrernationale donne la descriprion de trois modes opératoires différents pour la préparation
de I'échantillon d'eau. Le rapport d'essai doit préciser la méthode choisie, parmi les trois décrites de 10.1 1 à
10.1.3.
Le choix de la méthode dépend de la limite de détection requise (voir 10.1.1 ou 10.1.2). Cependant, si des radio-
nucléides d'iode doivent être dosés, il faut choisir, en fonction de la limite de détection requise, entre la méthode
décrite en 10.1.1 et celle décrite en 10.1.3.
10.1.1 Dosage direct
II faut procéder à un mesurage direct lorsque l'on s'attend à des activités volumiques relativement élevées, par
exemple pour les contrôles de la radioactivité et en cas d'accident. Après filtration sur filtre moléculaire (porosité
de 0,45 pm), acidifier I'échantillon (voir article 9) et effectuer un dosage direct (voir 10.4) de préférence dans un
bécher de Marinelli.
Doser séparément le résidu resté sur le filtre. Dans le rapport d'essai, indiquer qu'il s'agit d'un ((dosage direct)),
en donnant les résultats pour les ((liquides)) et pour les ((solides)), chacun par rapport au volume de I'échantillon.
La concentration en masse des matières en suspension doit aussi être mentionnée.
NOTE 9 Lors du dosage, l'homogénéisation de i'échantillon, par exeniple en remuant ou en ajoutant un agent gélifiant, est
possible. Dans ce cas, il convient d'indiquer que les résultats sont des totaux.
10.1.2 Évaporation sans rétention d'iode
Évaporer I'échantillon jusqu'à ce qu'il n'y ait pius qu'une faible quantité d'eau avec les matières solides. Transvaser
l'échantillon concentré dans un petit récipient, évaporer le reste et sécher I'échantillon à 105 "C pendant 30 min.
Déterminer la masse du résidu et le doser. Le rapport d'essai di3it mentionner la méthode utilisée comme étant
une ((évaporation sans rétention d'iode)). Les résultats doivent apparaître sous forme d'un ((total)), sauf si les
matières en suspension sont comptées à part.
10.1.3 Évaporation avec rétention d'iode
Tout en agitant, ajouter à I'échantillon 1 O ml d'une solution d'iodure de potassium (7.41, 0,l g de sulfite de sodium
(7.5) et 5 ml d'acide sulfurique (7.2) par litre d'échantillon non filtré. Après avoir remué pendant 5 min, ajouter
7
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10 ml de solution de nitrate d'argent (7.3) et 10 ml de solution de peroxyde d'hydrogene (7.6) par litre. Ajuster le
pH à 9, à l'aide de la solution saturée de carbonate de sodium (7.7).
Évaporer et sécher I'échantillon selon 10.1.2. Le rapport d'essai doit mentionner la méthode utilisée comme étant
une ((évaporation avec rétention d'iode)).
Les résultats doivent apparaître sous forme d'un ((total)), sauf si les matières en suspension sont comptées à part.
10.2 Étalonnage de l'énergie
Placer la source de référence relative à I'étalonnage de l'énergie (6.1 1 dans l'appareil de mesure. Régler I'amplifi-
cateur et le convertisseur analogiquehuméri- que (ADC) de sorte que le premier canai corresponde a hne énergie
entre O keV et 30 keV et que chaque canal corresponde a 0,s KeW en supposant que les 4096 canaux soient uti-
lisés.
Dans la plupart des systèmes, la relation entre l'énergie et le numéro du canal est approximativement linéaire. Pour
l'analyse du spectre, il est cependant nécessaire d'attribuer a chaque canal l'énergie lui correspondant exactement.
par exemple en appliquant un polynôme aux points expérimentaux.
Déterminer la relation entre l'énergie et le numéro du canal à l'aide d'une équation mathématique exprimant cette
relation à au moins 0,l keV près. Répéter I'étalonnage de l'énergie chaque semaine. Vérifier quotidiennement que
la relation entre l'énergie et le canal est correcte.
10.3 Dosage de l'efficacité de comptage
L'efficacité de comptage dépend des paramètres suivants:
- le détecteur utilisé;
- la position de I'échantillon par rapport au détecteur;
- la densité de I'échantillon et du récipient le contenant.
L'efficacité de comptage doit être déterminée dans les mêmes conditions que pour I'échantillon en tenant compte
de ces facteurs. Lorsque l'un d'eux est modifié, l'efficacité de comptage doit être à nouveau déterminée pour ces
nouvelles conditions. L'analyse spectrale doit également utiliser les mêmes algorithmes pour la source de réfé-
rence que pour I'échantillon.
L'efficacité de comptage peut se déterminer de deux façons différentes, suivant ce que l'on doit déterminer (un
ou plusieurs radionucléides): soit en fonction de l'énergie soit en fonction du seul radionucléide étudié.
L'efficacité de comptage spécifique au radionucléide peut être utilisée lorsque l'on effectue le dosage un radio-
nucléide particulier et être utilisé lorsqu'on doit analyser la bande d'énergie entre 40 keV < E < 100 keV. L'effi-
cacité de comptage spécifique au radionucléide peut être utilisée pour le dosage de ce radionucléide particulier
ainsi que dans les cas où le radionucléide étudié émet des rayonnements gamma à partir de transitions en cascade
(voir 10.3.2). Elle pourra également s'avérer nécessaire en cas de corrections des effets de sommation impor-
tantes, comme par exemple dans les détecteurs en forme de puits.
10.3.1 Mode opératoire
Placer la source de référence (6.2) dans l'appareil de mesure (voir l'article 8) et enregistrer le spectre jusqu'à ce
qu'on puisse déterminer le taux de comptage net relevé sous le pic correspondant à l'absorption totale avec un
coefficient de variation inférieur ou égal à 1 % (voir 10.6.3). Afin d'éviter les erreurs dues à l'empilement, l'activité
de la source de référence et la position lors du mesurage doivent être telles que le temps de comptage réel du
mesurage ne diffère pas de plus de 10 % de la période. On peut également utiliser un circuit de rejet des empi-
lements d'impulsions (voir note 7).
Déterminer le nombre des comptages nets relevés sous les pics correspondants pour toutes les
...
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